麦立强/徐林EnSM: 一种用于固态电池的新型硫辛酸功能化杂化网络

由于离子电导率低、界面稳定性差以及伴随的副反应，用于固态金属电池的固体电解质的开发具有挑战性和局限性。

在此，考虑到自由基开环聚合的优势和硫醚（C-S）键的独特特性，武汉理工大学麦立强教授、徐林教授等人在P(VDF-HFP)框架下，通过硫辛酸（TA）与聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）的开环聚合设计并合成了一种新型化学稳定的杂化网络结构固体电解质。

这种新型TA功能化杂化网络电解质有几个独特的特点：首先，TA是含有多个自聚合反应位点的生物小分子，在加热下通过共价键和氢键与PEGDA和P(VDF-HFP)相连。其次，3D交联网络电解质PEGDA中的醚氧链可以提供强Li⁺溶解环境并作为电荷载体的传输链。第三，TA中的高极化硫原子可以提供合适的配位，C-S键可以在Li⁺传输附近产生合适的位点以实现快速传输。

图1. TA-杂化网络结构合成及其优势示意图

因此，TA 功能化混合网络的离子电导率在室温下增加到0.11 mS cm^-1。3D交联异质网络可以调节Li⁺沉积的活性位点分布，从而在锂表面产生相对均匀的沉积。此外，无引发剂的交联过程消除了残留的自由基副反应和副产物，有效提高了固体电解质与锂负极的相容性。

基于以上优势，对称Li电池的循环寿命可以达到1800小时，基于TA杂化网络的Li//LFP电池提供140.2 mAh g^-1的最大比容量且在150次循环后保持为136.1 mAh g^-1，对应容量保持率为 97%。而基于聚合物共混物组装的电池开始时与上述电池相当，但150次循环后容量仅为50.1 mAh g^-1。这项研究表明，在没有引发剂的情况下合成的异质3D交联网络为高性能固体电解质提供了一条有希望的途径。

图2. Li/TA-混合网络/LFP电池在室温下的电化学性能

A novel thioctic acid-functionalized hybrid network for solid-state batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.045

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