华南理工Small：高熵合金用于高性能OER、ORR和HER电催化

高熵合金(HEA)催化剂由于多金属组分的协同作用而表现出优异的多功能催化性能。然而，对HEA催化剂的形状控制合成，特别是那些具有高指数晶面的催化剂，仍然具有很大的挑战性，这限制了其催化性能的进一步提高。

基于此，华南理工大学康雄武课题组通过一锅法合成具有丰富的(310)晶面和晶体尺寸为38.5 nm的凸立方体形Pt₃₄Fe₅Ni₂₀Cu₃₁Mo₉Ru HEA催化剂。

具体而言，研究人员首先制备了立方体形纳米晶体，并且在立方体纳米晶体的每个面上进一步选择性地生长锥形晶体以形成凸立方体。性能测试结果显示，Pt₃₄Fe₅Ni₂₀Cu₃₁Mo₉Ru HEA催化剂对氧还原反应(ORR)、析氢反应(HER)和析氧反应(OER)表现出优异的电催化性能。在0.1 M HClO₄中的ORR半波电位为0.87 V；在碱性介质中，电流密度为10 mA cm^-2时，HER和OER过电位分别为20 mV和259 mV。

此外，研究人员利用密度泛函理论(DFT)计算研究了Pt₃₄Fe₅Ni₂₀Cu₃₁Mo₉Ru HEA上局部原子配位和HER反应能垒。

结果显示，Pt-Ru-Cu位点上具有优化的ΔG_*H并且其是Pt₃₄Fe₅Ni₂₀Cu₃₁Mo₉Ru HEA的本征活性位点，即Ru掺杂和多金属组分协同相互作用对于Pt₃₄Fe₅Ni₂₀Cu₃₁Mo₉Ru HEA的催化活性提高具有重要作用。

这项工作提供了一种对高熵合金催化剂独特形状控制合成的有效策略，能够设计出用于多功能电催化及其他领域的高效高熵合金催化剂。

Convex Cube-Shaped Pt₃₄Fe₅Ni₂₀Cu₃₁Mo₉Ru High Entropy Alloy Catalysts toward High-Performance Multifunctional Electrocatalysis. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204255

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