南师大/林科院Small：Ru@N-CNFs高效全pH值电催化HER

合理设计策略以提高钌（Ru）的本征活性和稳定性，对电解水的实质性发展具有重要意义。基于此，南京师范大学徐林副教授和唐亚文教授、中国林业科学研究院孙康研究员（共同通讯作者）等人报道了一种由均匀的超细Ru纳米团簇原位锚定在N-掺杂碳纳米纤维的电催化剂（Ru@N-CNFs）。Ru@N-CNFs具有突出的全pH值HER性能，在10 mA cm^-2下具有16和17 mV的低过电位，在酸性和碱性电解质中分别具有31.8和28.5 mV dec⁻¹的低Tafel斜率，优于最先进的商用Pt/C和Ru/C基准催化剂。

Ru@NC异质结的电荷密度差图表明，电荷在N掺杂C侧积聚，在Ru侧耗尽，表明电子从金属Ru向N掺杂碳载体的自发迁移。H吸附的热中性吉布斯自由能（ΔG_H*）值接近于0，表明HER具有较高的本征活性H*吸附。ΔG_H*图表明，Ru@NC异质结的ΔG_H*值为-0.11 eV，明显小于原始Ru的ΔG_H*值（-0.39 eV）。

DFT计算证明，Ru@NC肖特基异质结显著地诱导了界面电子态的重新配置，提高电荷转移效率，降低反应能垒，具有良好的HER性能。

通过实验结果和DFT计算，Ru@N-CNFs具有较好的HER性能，原因如下：

（1）Mott-Schottky Ru/N-CNFs异质结自发地诱导了异质界面处的电子调节，形成了内部电场，有效地提高了电荷转移效率和本征活性；

（2）超细Ru纳米团簇能够提高原子利用效率，并提供丰富的有效能量低配位表面原子；

（3）CNFs的相互交织不仅促进了质量扩散和电子传递，还扩大了活性物质的暴露和电解质的渗透，极大加快了反应动力学；

（4）将Ru纳米团簇原位生长到N-CNFs的电流收集器上，有效防止活性位点发生不良的团聚和分离，保证了良好的力学和电化学稳定性。

Manipulating the Rectifying Contact between Ultrafine Ru Nanoclusters and N-Doped Carbon Nanofibers for High-Efficiency pH-Universal Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202206781.

https://doi.org/10.1002/smll.202206781.

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