山大王书华/刘宏AFM：通过分子筛定制局部电解液溶剂化结构

水系锌离子电池（ZIBs）成本低，具有良好的理论容量和固有安全性，因此作为大规模储能系统中的潜在储能装置越来越受到关注。然而，严重的枝晶生长和副反应问题阻碍了ZIBs的实际应用。

山东大学王书华、刘宏等构建了具有有序介孔通道的分子筛，以定制锌表面上的局部电解液溶剂化结构。

图1 对称Zn电池的原位光学显微镜观察

这里作者将分子筛物理涂覆在锌负极上，为局部高浓度电解液提供了有序的通道。通过调节分子筛的孔径可以实现不同的高浓度溶剂化结构，其中最佳的孔几何结构是直径为2.5 nm的介孔通道，该通道可诱导局部高浓电解液的形成，并提供较低的Zn²⁺脱溶剂化能。

研究显示，MCM41-Zn负极表现出均匀的锌沉积行为，同时抑制了副反应。COMSOL模拟表明，电场和浓度场的重新分布极大地促进了锌在电极上的均匀沉积。

图2 界面处锌离子的溶剂化结构表征

受益于上述优势，MCM41-Zn负极在不同电流密度下均表现出高循环稳定性，其中在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2 下循环2200 h，在5 mA cm^-2和1 mAh cm^-2下循环1800 小时。此外，CaV₈O₂₀·nH₂O//MCM41-Zn全电池具有274.2 mAh g^-1的高容量和长寿命（在4 A g^-1下1000次循环后没有容量衰减）。

这项工作为局部高浓度电解液界面的设计提供了坚实的基础，这将激发更多多孔材料用于保护锌负极，并为稳定锌金属负极以用于高性能ZIBs和其他水系电池系统。

图3 全电池性能

Tailoring Local Electrolyte Solvation Structure via a Mesoporous Molecular Sieve for Dendrite-Free Zinc Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111635

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