朱敏/胡仁宗/吴顺情AM: Mo/SnO2/Mo电极，700次循环无衰减！

在有前途的高容量负极材料中，二氧化锡（SnO₂）代表了一种经典且重要的候选材料，它涉及锂存储的转化和合金化反应。然而，转化反应的可逆性较差，通常导致初始库仑效率低（ICE，~60%）、可逆容量小且电极循环稳定性差。

在此，华南理工大学朱敏教授、胡仁宗教授及厦门大学吴顺情教授等人仔细设计了SnO₂和Mo之间的界面结构，通过调整SnO₂-Mo多层膜来调节结构配置和氧分布。对称的Mo保护层可以有效抑制锂化/脱锂过程中SnO₂的体积膨胀和Sn的粗化，有助于避免暴露过多的活性表面，从而有利于在Mo外层形成致密而薄的固体电解质界面（SEI）层并减少初始循环中的不可逆容量。

受益于对结构稳定性、锂存储容量和反应动力学的多方面界面效应，Mo/SnO₂/Mo（MSM）表现出良好的循环稳定性和加速的电荷转移动力学，实现了突破性的性能，即高达92.6% 的平均ICE、1067 mAh g^-1的大容量及在700次循环后~100% 的保持率。

图1. SnO₂-Mo电极的高度可逆和稳定的锂存储特性

此外，即使是MSM||LiFePO₄全电池（150次循环后容量保持率100%）和更大容量的MSM||Li软包电池（200次循环后容量保持率100%），也可以在整个循环过程中保持高容量保持率。研究表明，SnO₂和Mo之间的氧原子再分配导致的非晶态SnO₂/Mo界面能够精确地调节多层膜的可逆容量和循环稳定性，而电极的稳定容量随界面密度呈抛物线分布。

此外，DFT计算和原位/非原位实验分析的结合揭示了氧在SnO₂/Mo异质界面中的重分布通过诱导内建电场促进Li⁺迁移动力学，提高了SnO₂反应的可逆性。这项工作提供了对金属氧化物混合电极的界面性能关系的新理解，并为制造高性能锂离子电池提供了关键指导。

图2. 由感应内建电场效应增强的Li⁺转移动力学

Boosting Reversibility and Stability of Li Storage in SnO₂-Mo Multilayers: Introduction of Interfacial Oxygen Redistribution, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106366

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