郭林/郑子龙/张倩倩AFM：阳离子选择性隔膜助力无枝晶锂金属电池

锂枝晶问题是限制锂金属负极在高能充电电池中应用的主要瓶颈。

北京航空航天大学郭林、北京工业大学郑子龙、张倩倩等从枝晶成核机理的角度，开发了一种具有阴离子固定行为的新型阳离子选择性(CS)隔膜，以实现无枝晶的锂负极。

图1 阳离子选择性(CS)隔膜的表征

聚偏氟乙烯（PVDF）材料因其优异的成膜性和化学稳定性而被广泛用作隔膜上的功能涂层，但PVDF材料在构建CS隔膜中的作用尚未明确。众所周知，聚偏氟乙烯（PVDF）分子含有丰富的氟原子，它们带有负电荷，因此表现出基于静电相互作用的阳离子选择性。

因此，在这项工作中，作者采用刮涂法制备了一种基于自支撑PVDF膜的坚固大面积CS隔膜，以增强锂金属负极，结果所得CS隔膜可以提供高达0.81的高锂离子迁移数，这表明在液态电解液中有效地固定了阴离子。

图2 CS隔膜对锂金属电极的稳定

由于阴离子迁移数的显著降低，CS隔膜可以延长锂枝晶的成核时间，从而在3 mA cm^-2的高施加电流密度下实现了1000小时的高稳定性锂沉积/剥离循环。当集成到锂金属电池(LMBs)中时，CS隔膜还有助于提高整体电化学性能，包括放电容量、倍率性能和循环耐久性。

此外，在这项工作中开发的CS隔膜可以与现有的金属负极保护层和人工固体电解质界面(SEI)区分开来，与负极表面的这些功能涂层相比，自支撑CS隔膜可以释放其他商业隔膜，从而大大降低电池的体积和质量能量密度。这项工作可能会为创造无枝晶LMB的新型CS隔膜提供可能性。

图3 CS隔膜提高锂金属电池的电化学性能

Anion Immobilization Enabled by Cation-Selective Separators for Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112711

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