西交王鹏飞Angew：双相定制策略使高性能分级正极成为可能

层状氧化物正极通常表现出高度的成分多样性，从而为钠离子电池提供可控的电化学性能。这些丰富的成分导致复杂的结构化学，密切影响着堆叠偏好、相变和Na⁺动力学。

西安交通大学王鹏飞等探索了一系列具有P2和O3整合的层状复合材料的结构化学和最佳分布。

图1 P2和O3型结构的示意图以及所得材料中相组分与煅烧温度的关系

基于对钠离子嵌入化学的理解，作者认为合成温度和钠化学计量可用作区分P2型和O3型层状钠离子氧化物之间结构竞争的两个关键指标。因此，通过调整钠化学计量（从2/3到1 mol 每单位）和煅烧温度（从650到950 °C）系统地改变 P2和O3相之间的相比，可获得一系列P2/O3复合材料。这里通过合理的双相剪裁策略，成功制备了一种指定的P2/O3层状复合材料 Na_0.766Ni_0.33Mn_0.5Fe_0.1Ti_0.07O₂。

图 2 不同复合材料的电化学性能

受益于过渡金属板中的可逆相变以及在钠离子脱出和嵌入过程中共生结构相界处的结构应变降低，Na_0.766Ni_0.33Mn_0.5Fe_0.1Ti_0.07O₂-950复合材料在钠离子电池中表现出显著的电化学性能，包括大容量0.2 C 时可逆放电容量为144 mAh g^-1、出色的倍率性能（10 C下为92 mAh g^-1）和良好的循环稳定性（在0.2 C下循环100次后容量保持率 81.5%）。

此外，这种复合材料具有514 Wh kg^-1的能量密度，3.57 V（相对于Na⁺/Na）的平均工作电压。这项工作不仅为高性能层状共生结构的设计提供了一个全新的视角，而且加深了对钠层状正极结构-电化学性质关系的理解。

图3 钠嵌入/脱出过程中的结构演化研究

A Rational Biphasic Tailoring Strategy Enabling High-Performance Layered Cathodes for Sodium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202117728

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