上大/南洋理工/华理NML：GQD介导原子层2H-MoS2合成，用于高效催化HER

电催化水分解产氢中制氢是实现全球碳中和的一种有前途的方法。为了实现有效的能量转换，需要设计和开发稳定和经济的电催化剂。半导体2H相二硫化钼(2H-MoS₂)由于其低成本，储量丰富和无毒性，已经成为商业Pt基催化剂的主要替代品。与体相MoS₂不同，近单层2H-MoS₂纳米片(2H-MoS₂ NSs)由于其高比表面积和表面活性而引起了显着的关注，使其成为催化析氢反应(HER)的有吸引力的候选者。

为了进一步提升2H-MoS₂ NS的HER活性，研究人员已经探索了几种化学或物理方法来调制2H-MoS₂ NS的电子结构，包括光照射，高能离子轰击，激光烧蚀和物理溅射。然而，这些方法通常需要苛刻的实验条件，如超临界水热，爆炸性气体氛围和高风险试剂等，这限制2H-MoS₂ NS的实际应用。因此，迫切需要开发一种在温和条件下制备近原子层2H-MoS₂ NS的方法，以推进其电催化实际应用。

近日，上海大学王亮、南洋理工大学刘政、雷振东和华东理工大学练成等在理论计算的指导下通过石墨烯量子点(GQDs)辅助的水热法制备了近原子层2H-MoS₂纳米片(ALQD)。

具体而言，研究人员首先通过理论计算证明，GQD中的吸电子基团可以扩大2H-MoS₂的层间距，有效地促进2D 2H-MoS₂ NSs的形成；此外，Mo和S作为潜在的活性位点，由ALQD的吸电子基团激活，从而导致增强的HER性能。基于理论预测结果，研究人员利用GQDs诱导的原位自下而上的策略，通过调节吸电子/给电子官能团的浓度来制备近原子层ALQD-SO₃。

实验结果表明，所制备的ALQD-SO₃具有近原子层厚度(2 nm)和反应稳定性，并且该催化剂表现出显著改善的HER性能，其在10 mA cm⁻²电流密度下的过电位为245 mV，Tafel斜率为93.2 mV dec⁻¹，并且该催化剂在0.25 V_RHE下连续运行160小时而几乎没有发生活性衰减。

此外，研究人员还揭示了吸电子基团功能化的GQD和供电子基团功能化的GQD对MoS₂ NSs的结构和HER活性的不同影响：吸电子基团功能化的GQD促进了MoS₂的NS结构的形成和加速HER过程，而供电子基团功能化的GQD有利于聚集体MoS₂的构建并导致缓慢的HER动力学。

总的来说，该项工作对相关原子层半导体电催化剂的开发具有启发意义，有助于进一步探索原子层半导体电催化剂的物理化学性质及其在电化学器件和催化领域的应用。

Graphene Quantum Dot-Mediated Atom-Layer Semiconductor Electrocatalyst for Hydrogen Evolution. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01182-7

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上大/南洋理工/华理NML：GQD介导原子层2H-MoS2合成，用于高效催化HER

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