1. 密歇根大学Nature Catalysis前瞻: 用于多相催化研究的可解释机器学习
迄今为止，机器学习（ML）在多相催化中的大多数应用都使用黑箱模型来预测与催化性能相关的可计算物理性质（描述符），如吸附或形成能。从黑箱模型中提取有意义的物理见解非常具有挑战性，因为这些模型的内部逻辑由于其高度复杂性而不易解释。可解释的ML方法将黑箱模型的预测能力与物理模型的可解释性相结合，从而提供了一种替代方案。
在此，美国密歇根大学安娜堡分校Suljo Linic, Bryan R. Goldsmith等人讨论了催化研究人员可用的可解释ML方法及可解释ML在加速多相催化领域的假设形成和知识生成方面的潜力。作者通过简要描述黑箱模型来构建讨论框架，通常黑箱模型不透明的内部逻辑使得提取物理见解具有挑战性。接下来，作者介绍了两类可解释的ML：1）灰箱ML方法。该方法可以完成从黑箱模型中提取物理洞察力的后处理，使用单独的模型或技术来获得对黑箱模型的解释；2）玻璃箱ML方法。该方法可以直接输出解释，且通常对其函数行为有约束。此外，作者重点介绍了使用可解释ML方法的多相催化研究，可解释的ML有助于改进均相催化剂的设计和研究，由于其与分子设计的大量交叉，这在许多方面是一个更成熟的领域。
最后，作者概述了多相催化中应用可解释ML的关键挑战：1）缺乏合适的大型实验数据集。一种可能途径是对文献中已有的大量催化剂数据进行挖掘，另一种方法是在流动反应器、机器人技术或计算机视觉的辅助下推广新的组合式高通量催化剂合成和表征技术；2）现有可解释的ML研究对计算描述符非常依赖，生成能够更好预测真实催化材料在反应条件下行为的新假设和描述符是一项关键挑战；3）数据集的生成昂贵且耗时，将黑箱ML与可解释的ML合并可能有助于未来研究；4）模型可访问性和可重用性。作者相信，使用易于获得表格属性的可解释ML模型将有助于扩大领域使用和影响；5）尽管解释工具可能很有帮助，但ML不能消除催化科学家在推进科学理论和假设方面的作用。除非研究人员能够解释，否则从ML模型得出的结论是毫无意义的。
Interpretable machine learning for knowledge generation in heterogeneous catalysis, Nature Catalysis 2022. DOI: 10.1038/s41929-022-00744-z
2. 彭翃杰/王涛ACS Catalysis: 机器学习辅助筛选用于C1催化的二元合金
由于资源枯竭及其对环境影响，C1催化即CH4、CO和CH3OH等单碳分子的催化转化受到了广泛关注。然而，设计用于C1分子工业催化转化的有效催化剂的主要挑战是阶梯式合金表面的有效反应性评估。
为此，电子科技大学彭翃杰研究员、西湖大学王涛研究员等人设计了一种机器学习（ML）辅助方法来高通量筛选用于C1化学的高活性/稳定二元合金催化剂。作者基于包含200多种二元A3B型合金阶梯（211）面上不同位点图案的综合数据集训练了ML模型，这些模型仅利用非从头算（电子数、原子半径和原子电负性）、简单的块状材料特性作为输入特征。结果显示，模型在预测原子碳（EC*）和氧（EO*）在特定位点的吸附能（Eads）方面表现出令人印象深刻的准确性，其中MAE小于0.2 eV，RMSE小于0.25 eV。结合位点的相关特征不仅可以适应由局部位点几何形状引起的Eads变化，而且还可以适应未知合金催化剂中尽可能多的活性位点基序。
这种设计的ML模型不利用任何需要DFT松弛特征，因此仅需要最小的计算成本，但其预测精度仍可与DFT计算相媲美。为了进一步证明模型的有效性，作者使用ML模型对1300多种未经训练的合金估计的EC*和EO*进行后续筛选，目的是为C1催化中的一些重要反应找到有前景的合金催化剂。作者通过火山图确定有希望的候选者，其有效性最终通过对一种筛选出的Cu3Pd合金催化剂的详细微观动力学研究来验证。更重要的是，采用的简单物理特征赋予了ML模型很好的可解释性，并允许将隐藏的设计原则提取到有效的催化剂上。总之，这种具有完全可解释物理特征的数据驱动方法证明了从表观数据中挖掘潜在催化剂设计原理的可能性，并为发现理想的合金催化剂铺平了道路。
Machine Learning-Assisted Screening of Stepped Alloy Surfaces for C1 Catalysis, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00648
3. 清华付红岩ACS Nano: 机器学习辅助实现仿生软传感器阵列的对象识别
具有自我感知能力的软界面在环境感知和反应中发挥着至关重要的作用。然而，材料和传感系统之间日益增长的重叠给传感器集成带来了无数挑战，包括多模态传感设计、能够实现高时空传感分辨率和高效处理方法的简化系统设计。
在此，清华大学深圳研究生院付红岩副教授等人报道了一种仿生软传感器阵列 （BOSSA），它基于摩擦电效应集成了压力和材料感官数据并为个人和物体识别任务提供环境感知。其中，系统架构由BOSSA和类似于大脑感知层次结构的人工神经网络组成。受人类体感神经支配结构的启发，BOSSA使用级联电极作为嵌入低模量多孔硅橡胶中的“巴齐尼氏（Pacinian）感受器”，多孔硅橡胶传感过程中的摩擦起电机制使BOSSA对压力和材料都敏感。此外，级联电极通向BOSSA中的行+列电极层显著减少了行×列的数据采集通道数量。研究表明，BOSSA在单像素触觉感知中具有更高的感知分辨率，并利用所提出的行扫描信号分析支持多像素感知（行×列），这在以前一直被忽视。
图1. 用于用户和对象识别的基于机器学习的BOSSA
基于支持向量机（SVM）模型的辅助，作者使用BOSSA实现了基于单像素击键动态的10个用户（98.9%）的个人识别。此外，作者还展示了BOSSA在操控10个物体时记录的多像素传感图（4000帧）的大规模数据集。在类似于人脑神经网络的多层感知器（MLP）模型的辅助下，赋予的复合传感能力使BOSSA能够识别10个具有未知尺寸和形状的不同材料物体（98.6%）的放置和提取，突出了 BOSSA在智能家居/行业中实现实际应用的能力。此外，受益于压力和材料传感模式的集成、简化的电极设计和易于制造等优点，BOSSA在可部署和高分辨率传感器界面方面具有广阔的前景，可通过自然系统的灵敏度来感知环境。
Machine-Learning-Assisted Recognition on Bioinspired Soft Sensor Arrays, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01548
4. 湖大方棋洪Mater. Horiz.: 多阶段策略实现低成本高效率的多主元素合金设计
多主元素合金（MPEAs）具有卓越的性能，在结构、功能和智能材料方面具有巨大的潜力。然而，由于其性能强烈依赖于成分和成分主导的微观结构，在广泛的成分和类型中以性能为导向的高效设计是一个极具挑战性的问题。用于设计 MPEA的现有一步策略通常试图直接建立从组成到性能的关系，然而这种模式忽略了复杂相结构，从而导致计算和目标性能之间存在显著偏差。
在此，湖南大学方棋洪教授、俄罗斯别尔哥罗德国立大学Peter K. Liaw等人提出了一种集成机器学习、物理定律和数学模型的多阶段设计方法，用于以非常省时的方式开发所需属性的MPEA。作者引入成分主导的相结构作为中介，结合物理引导的机器学习来预测相的形成，同时微观结构控制的数学模型用于计算屈服强度。首先，作者构建“物理特征空间”来描述MPEA 的相位形成并将其嵌入机器学习中。与以成分作为描述符的情况相比，物理特征约束的机器学习模型不仅有助于准确揭示相形成的一般标准，而且使模型具有可解释性和通用性。此外，提出的综合考虑皮尔逊系数和物理特征的特征工程方法有效地提高了机器学习模型的准确性和效率，建立的数学模型考虑了广泛的强化机制，如晶界强化、相变强化和固溶强化。因此，当前模型对于多相MPEA是通用的，其预测强度的准确度高达90%，并且优于其他现有模型。
众所周知，合金的高强度很可能源于多相微观结构。对于Al-Co-Cr-Fe-Ni-Mn体系，由于高形成焓，Al和Ni的结合倾向于形成BCC相。随Al含量的增加，MPEAs从FCC相转变为BCC+B2相。因此，多相的强塑性协同作用得到了发展，原因如下：FCC基体提供了合理的伸长率和良好的应变硬化能力，而BCC和B2 相在较软的FCC相中充当硬增强体并产生强大的背应力。该多阶段设计策略可以捕获到这个隐藏的规律，指导超越常规合金性能的多相MPEA的实验探索。此外，通过寻找相分数和组成的最佳组合，作者以最少的时间和成本开发了一种新的多相MPEA，其高强度-延展性协同作用超过了迄今为止报道的系统和子系统。总之，这项工作所提出方法的成本和效率几乎超过了所有以前的材料设计技术，为同时实现快速和准确的材料设计提供了新途径。
Performance-oriented multistage design for multi-principal element alloys with low cost yet high efficiency, Materials Horizons 2022. DOI: 10.1039/D1MH01912K
5. 南安普顿大学Nano Lett.: 深度学习辅助聚焦离子束纳米加工
聚焦离子束（FIB）铣削是一种重要的快速原型制作工具，广泛用于微/纳米制造及器件和材料表征。该技术允许在各种材料中制造任意结构，但为给定任务建立工艺参数是一项多维优化挑战，通常通过耗时的迭代试错来解决。
在此，英国南安普顿大学Kevin F. MacDonald, Ben Mills等人证明基于先前制造经验的深度学习可以预测聚焦离子束（FIB）铣削制造结构的后加工外观，涵盖广泛的样品设计几何形状（任意微/纳米结构特征形状和尺寸）及离子束参数（电流和单位面积剂量）。研究表明，每次预测仅需几十毫秒，且在考虑仪器和目标特定工件的情况下，在一系列离子束参数上的预测准确度超过96%。这可以显著减少新FIB工艺的开发和优化所需的实验剂量测试迭代的时间和次数，还可以用于快速评估设计的影响或工艺参数修改。这种预测保持了样品性能（既定工艺结果的一致性），可以防止离子源和离子枪束孔老化，从而增加了所述组件的使用寿命，特别是在高度重复（如交叉截面表征）任务中。
此外，针对仪器/目标材料的特定伪影的预测结果同样准确，这增加了神经网络可用于早期故障（束对齐、孔径损伤）检测和识别的前景。为了验证该模型的可用性，作者训练了一个神经网络模型来模拟特定目标介质上特定类型的FIB铣削任务，同时改变离子电流和剂量（保持所有其他系统参数不变）。在实践中，可以根据手头的任务、相关的各种目标材料及全方位的基板和系统元数据来训练网络。通过这种方式，神经网络将积累对影响过程结果的众多样本和系统参数之间的复杂关系的“理解”。因此，基于机器学习的FIB/SEM系统作为集成的微/纳米制造和样品表征平台不仅具有相当大的功能增强空间，而且神经网络也可能有助于对铣削工艺（即离子束-目标相互作用）的新科学理解。
图2. 神经网络预测和实际FIB铣削过程结果之间的比较
Deep-Learning-Assisted Focused Ion Beam Nanofabrication, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04604
6. 北科大宿彦京ACS AMI: 多目标机器学习辅助发现优异热稳定性的荧光粉
Ce掺杂石榴石荧光粉在白色发光二极管（LED）系列中发挥着重要作用，过去的几年中已经提出了许多以经验为指导的试错实验用于发现适合白光LED的荧光粉。在白光LED中，荧光粉的工作温度可能达到200 °C，而探索在所需波长下具有出色热稳定性的荧光粉仍然是一个挑战。
为此，北京科技大学宿彦京教授等人介绍了一种有效的多目标机器学习（ML）方法，仅通过5次实验迭代即可发现目标波长范围内具有出色热稳定性的石榴石型荧光粉。作者成功地构建了一个具有7个特征的峰值发射波长模型和具有6个特征的T60模型（T60是热稳定性的度量，表示在室温下发光强度下降到60%的温度），设计的循环流程包括：1）从文献中收集数据和特征构建；2）选择波长和T60的特征和模型；3）定义未知的石榴石结构数据集作为搜索空间；4）通过自适应实验设计推断合成和表征的最佳候选者；5）通过实验和测量对初始数据集进行扩充，进一步完善推理和设计。在推断最佳候选者的同时，使用经过训练的波长模型筛选出波长在480~510 nm范围内的荧光粉，然后将T60模型与有效全局优化（EGO）策略相结合，通过自适应迭代平衡开发与探索。
研究表明，内核岭回归（KRR）模型预测性能最好，波长模型和T60模型的R2值分别为0.79和0.64。在模型预测的具有石榴石结构的171636种化合物中，作者通过基于主动学习的多目标优化选择了25个样品进行制备和表征。最终发现，Lu1.5Sr1.5Al3.5Si1.5O12:Ce（LSASG）表现最好，具有优异的热稳定性（在640 K时保持≥60% 的发射强度）且发射峰约为505 nm。此外，通过分析LSASG的结构、发光和热稳定性，作者筛选并解释了几个关键的物理特性。其中，热稳定性随着Ce浓度的增加而降低，Ce3+的掺杂会导致A位CeO8多面体畸变度增加，从而增强电子-声子相互作用进而影响热稳定性。总之，LSASG是一种非常有应用前景的荧光粉，特别是在高温操作环境中。
Multiobjective Machine Learning-Assisted Discovery of a Novel Cyan–Green Garnet: Ce Phosphors with Excellent Thermal Stability, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c02698
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