赖飞立/黄佳佳Adv. Sci.: 通用的季铵化工程抑制锌碘电池的多碘化物穿梭

水系可充电锌碘（Zn-I₂）电池的开发仍然受到多碘化物穿梭问题的困扰，这经常导致电池循环寿命不足。

在此，比利时鲁汶大学赖飞立博士、郑州大学黄佳佳副教授等人基于“双电层”（EDL）概念的指导，采用原位季铵化工程制备了独特的N,N’-二甲基-1,3-丙二胺接枝和三乙烯四胺交联丙烯酸纤维/碘（GC-PAN/I）正极从而实现了对Zn-I₂电池多碘化物的合理调控。

作者通过一种高度简便且可加工的两步反应开发 GC-PAN/I正极，并在市售的丙烯酸纤维骨架上形成一个均匀的静电层，该层涉及碘阴离子和季铵阳离子。研究表明，该正极可提供足够的静电相互作用以将多碘化物固定在正极上并降低反应能，从而提高Zn-I₂电池的循环耐久性和倍率性能。更重要的是，这种季铵化工程能够在I₃^–和I₂之间产生大的能垒，阻止固体I₂的产生，从而产生基于溶液的碘化学（I^–/I₃^–）。

图1. 基于GC-PAN/I正极的Zn-I₂电池的反应机理

因此，基于GC-PAN/I正极的Zn-I₂电池表现出超稳定的循环性能（在20 C下2000次循环后容量保持率约为97.24%）和倍率性能（146.1 mAh g^-1@1 C；133.8 mAh g^-1@1 C）。此外，GC-PAN/I 在各种复杂环境中的实际测试证明了季铵化工程的高环境耐受性、可靠性和中等能量密度（159.5 Wh kg^-1）。

特别是，该季铵化工程还表现出普适性，其中基于衍生材料（市售季铵化树脂，QR-D296/I）概念的尖端Zn-I₂电池在20 C下经过17000次循环后表现出约100% 的容量保持率。总之，这项工作为大规模、低成本和高性能Zn-I₂电池的设计和开发提供了一条有前景的途径，同时，本文提出的季铵化工程还可推广到其他金属-碘/硫电池系统中的穿梭效应抑制。

图2. 不同条件下基于GC-PAN/I正极的Zn-I₂电池性能

A Universal Polyiodide Regulation Using Quaternization Engineering toward High Value-Added and Ultra-Stable Zinc-Iodine Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105598

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