黄少铭/张琪AEM：MOF-硫共聚物正极助力锂硫电池1000次循环！

锂硫电池（LSB）s被认为是最有前景的储能器件之一。然而，可溶性多硫化物（PSs）的严重穿梭效应限制了它的进一步应用。金属有机框架(MOFs)因其在限制和捕获PSs方面的优势而成为一种新型的硫主体。然而，它会导致缓慢的氧化还原动力学，导致比容量低和寿命短，尤其是在高硫负载下。

广东工业大学黄少铭、张琪等通过将硫与乙烯基官能化MOF共聚，成功设计并构建了一种由MOF-硫共聚物组成的高效硫正极，命名为CNT@UiO-66-V-S，以加速氧化还原动力学并抑制穿梭效应。

图1 UiO-66-VS的合成路线示意图

此前的研究已证明将元素硫（S₈）与有机分子如1,3-二异丙烯基苯、二乙烯基苯、四（烯丙氧基）-1,4-苯醌和 4-乙烯基-1,2-环氧环己烷（VE）共聚，可有效促进氧化还原动力学以及提高Li⁺转移速率。

受此启发，通过类似的反向硫化反应将硫与MOF共聚有望实现更快的氧化还原动力学，并同时减少PSs的扩散。系统的电化学实验和原位拉曼光谱分析表明，这种共聚正极表现出自由基反应机制，可以极大地加速PSs的转化并抑制锂枝晶的生长。

图2 电化学性能

因此，研究显示，与物理混合的MOF/S正极相比，CNT@UiO-66-V-S共聚正极在1 C下经过500次循环后的放电容量提高了100%，在1000次循环期间每次循环的衰减率降低了0.028%。

此外，在0.2 C和5.6 mg cm^-2的高硫负载下实现了稳定循环。MOF-硫共聚策略为促进反应动力学和解决穿梭效应提供了新的解决方案，并有望启发用于高性能锂硫电池的先进硫主体的设计。

图3 原位拉曼光谱分析

Copolymerization of Sulfur Chains with Vinyl Functionalized Metal−Organic Framework for Accelerating Redox Kinetics in Lithium−Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202104074

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