王岩Chem：混合贫镍多晶直接升级为单晶富镍正极材料！

目前，锂离子电池（LIB）的回收利用引起了广泛关注。LIB的直接回收是实现可持续性的最有效方法，因为其目标是在不分解二次颗粒的情况下将特定的正极材料再生回复原始性能。然而，回收的正极材料组合物可能被认为是过时的，同时直接回收需要对混合正极进行额外的分类和分离。

为了克服传统直接回收的局限性，美国伍斯特理工学院王岩教授等人展示了一种直接升级过程，使用简单的一步熔盐法将多晶NMC111、LMO+LCO和LMO+NMC111回收流改造为升级的单晶NMC622 （USC-NMC622）。以NMC111为例，具体流程如下：首先，将商业NMC111与NiO和LiOH混合。然后，添加不同过量（20、30、40和50 mol%）的LiOH和10 mol%的Li₂SO₄作为助熔剂。

最后，将混合物在氧气气氛下以10°C/min的速率在900°C下烧结10小时。将所得粉末洗涤并干燥研磨后得到粒度分布均匀的材料。由于NMC111具有低且相对过时的Ni含量，Ni含量的增加是非常明显的。其中，Ni含量从NMC111到NMC622增加了303.03%，升级的材料化学性质与当前/未来的应用相关。

图1. 传统直接回收流程与直接升级回收流程的比较

电化学测试表明，与传统的多晶NMC622（P-NMC622）对应物相比，所有USC-NMC622样品在C/10（1C = 175 mAh/g）下都表现出更高的初始放电容量。此外，除了 USC-NMC622-50%之外，其他USC-NMC622样品在10 C时的容量比P-NMC622 高202.5%。这些结果表明，不同含量的锂盐可以显著影响升级后的单晶富镍正极材料性能。就整体倍率性能而言，USC-NMC622-20%提供了最佳性能。

此外，USC-NMC622-20% 在5C下100次循环后保留了77.59% 的初始容量，比P-NMC622提高了27.32%。更重要的是，除了USC-NMC622，更高Ni含量的单晶NMC811（USC-NMC811）也能通过直接升级工艺成功获得。总之，这项工作为传统直接回收工艺的局限性提供了一个解决方案，展示了LIB 可持续发展的途径。

图2. 商用P-NMC622和USC-NMC622的电化学性能比较

Direct upcycling of mixed Ni-lean polycrystals to single-crystal Ni-rich cathode materials, Chem 2022. DOI: 10.1016/j.chempr.2022.03.007

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