埃因霍温理工大学AEM：富镍正极锂离子电池降解机理及近期研究进展

由富镍层状正极和石墨负极（或锂金属负极）组成的锂离子电池（LIB）适合满足下一代充电电池的能量需求。然而，富镍正极的不稳定性给大规模商业化带来了严峻挑战。

在此，荷兰埃因霍温理工大学Peter H. L. Notten等人介绍了富镍正极材料的化学和电化学基本特性，讨论总结了富镍正极 LIB 中正极、电解液和负极在循环过程中的降解。作为LIB的重要组成部分，富镍正极经历了最具破坏性和最复杂的降解过程。这些过程可以分为由残留锂化合物引起的副反应、阳离子无序（尤其是对于Li/Ni混合）、表面重建（从层状到尖晶石和岩盐相）、气体生成、过渡金属溶解、微裂纹传播（晶内和晶间）以及脆弱的热稳定性。

作者强调了晶体结构稳定性对于高荷电状态和高温下金属-氧键强度降低的重要性。针对这些负面影响，提出了包括优化合成方法、制备单晶粒子、优化微观结构、掺杂外来离子、涂覆保护层和设计浓度梯度在内的各种策略，旨在通过实验提高富镍正极的性能。

此外，作者还详细讨论了负极侧（锂金属、石墨）、电解液方面的降解挑战与改进策略。

图1. 残留锂化合物引起的副反应

基于富镍正极的LIBs的最新进展，作者提出了将来有前景的研究方向：

（1）由于全球钴严重短缺，富镍/无钴层状正极材料的发展将发挥战略作用；

（2）对新提出的降解机制进行深入研究至关重要，因为各种改性可能会改变正极的晶格结构或表面环境，导致不同的劣化过程；

（3）先进的operando表征技术，如 XANES、HRPD、HR-STEM、HAADF-STEM等与理论计算相结合，有助于从根本上理解电池材料的降解机制；

（4）几种策略的综合协同效应可以提供额外的性能优势；

（5）无负极锂离子电池的发展将改变锂均匀沉积的方式，有望在不久的将来实现商业化；

（6）开发不易燃或除氧能力的多功能电解液将进一步消除安全问题。此外，固态电解质也是很有前途的研究方向。

图2. 多功能电解液添加剂对于稳定界面的作用示例

A Review of Degradation Mechanisms and Recent Achievements for Ni-Rich Cathode-Based Li-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103005

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