黄佳琦AEM: 实际条件下复合金属锂负极亲锂位点的失效机理

锂 (Li) 金属负极是最受青睐的负极材料之一，因为它具有高理论比容量和低电极电位。然而，锂枝晶的不可控生长和锂金属负极的大体积波动导致库仑效率低和锂金属电池（LMB）寿命短。含亲锂位点的3D主体已成为一种有前途的策略，通过引导均匀的锂沉积和缓解体积波动来稳定锂金属负极。

在此，北京理工大学黄佳琦教授等人首次使用金属基亲锂位点作为模型研究了实际条件下3D主体中亲锂位点的失效机制。具体而言，铜 (Cu) 和铜锌 (CuZn) 合金网被选择并用作模型系统，除了主体的亲锂性在很大程度上可区分之外，它们保持相似的参数（例如，网目数、表面积和孔径）。

研究表明，在锂电镀/剥离过程中，CuZn主体表面自发形成了均匀的亲锂位点，导致锂的成核过电位较低。此外，以降低成核过电位为特征的亲锂位点的优势在实际循环过程中逐渐消失。

图1. 具有亲锂位点的电池在各种测试条件下的循环性能

研究表明，与温和条件相比，实际条件下显著增加的循环容量导致死锂的快速积累，堆积的死锂覆盖了亲锂位点从而加剧了锂离子的扩散势垒，阻断了锂离子向亲锂位点的扩散通道，导致亲锂位点失效。

一旦在长时间循环后去除死锂，亲锂位点仍然可以工作。所以，使死锂恢复活性以重新暴露被死锂阻塞的扩散通道是使亲锂位点在实际条件下发挥持久优势的一种很有前景的方法。这项工作为进一步探索其他亲锂位点在实际条件下的演化过程提供了指导。更重要的是，了解实际条件下亲锂位点的失效机理有助于实用锂金属电池的亲锂主体设计参考。

图2. 去除死锂层后亲锂位点的作用

Failure Mechanism of Lithiophilic Sites in Composite Lithium Metal Anode under Practical Conditions, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103291

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黄佳琦AEM: 实际条件下复合金属锂负极亲锂位点的失效机理

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