山大尹龙卫Small:Al2O3改性MXene大幅提高储锂离子性能

山大尹龙卫Small:Al2O3改性MXene大幅提高储锂离子性能
MXenes作为锂离子电池负极的商业化在很大程度上受到初始库仑效率(ICE)低和循环稳定性不利的阻碍,这与Ti3C2 MXenes中的钛空位(VTi)等缺陷密切相关。
山东大学尹龙卫等开发了一种有效的策略,通过在MXenes上原位生长Al2O3纳米团簇来钝化VTi缺陷,以减轻由缺陷引起的不可逆电解质分解和锂枝晶形成趋势,从而提高ICE和循环稳定性。
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图1 Ti3C2@Al2O3复合材料的合成及形貌表征
研究表明,过度亲锂的VTi缺陷会因其强吸附而阻碍锂离子的扩散,导致局部不均匀的锂通量流向这些“热点”,为锂枝晶的形成奠定了基础。选择性覆盖在VTi位点上的Al2O3纳米团簇可以有效防止缺陷不可逆地捕获Li+,显着降低首次循环期间的Li+消耗。
同时,Al2O3纳米团簇可以缓解由缺陷引起的电解质分解,形成薄而均匀的SEI层,大大提高了电极的稳定性。此外,电化学沉积实验证实,Al2O3纳米钝化剂将通过覆盖过度亲锂的VTi缺陷来改善Li+扩散动力学,保证均匀的Li通量通过均匀的SEI层,从而促进均匀的锂沉积,而不会形成灾难性的锂枝晶。
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图2 电化学储锂性能
得益于Al2O3纳米团簇的优异钝化效果,用于LIBs的Ti3C2@Al2O3-11电极表现出优异的电化学性能,包括在100 mA g-1电流密度下提高的ICE(76.6%)、更好的循环稳定性(1 A g-1下500次循环为285.5 mAh g-1)和2 A g-1下147.6 mAh g-1的出色倍率性能。
该工作建立了Ti3C2 MXene材料缺陷与电化学性能之间的直接联系,并为高性能MXene电极材料的设计指明了实用原则。
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图3 电化学沉积-剥离行为
Oxide Nanoclusters on Ti3C2 MXenes to Deactivate Defects for Enhanced Lithium Ion Storage Performance. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202104439

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