湖大吴英鹏/黄璐Nat. Commun.: 仅需数秒,自催化摩擦电化学诱导人工SEI!

湖大吴英鹏/黄璐Nat. Commun.: 仅需数秒,自催化摩擦电化学诱导人工SEI!
钾(K)金属因其高丰度而成为一种很有前途的碱金属负极。然而,K负极上的枝晶是一个严重的问题,甚至比Li还要严重。人工SEI(ASEI)是抑制枝晶的有效途径之一。然而,传统方法制备的ASEI仍存在附着力弱、反应不充分/不均匀等问题,严重影响了离子扩散动力学和抑制枝晶的效果。
湖大吴英鹏/黄璐Nat. Commun.: 仅需数秒,自催化摩擦电化学诱导人工SEI!
在此,湖南大学吴英鹏教授、黄璐副教授等人首次使用自催化摩擦电化学反应在钾负极上构建连续且致密的保护性ASEI。聚四氟乙烯 (PTFE) 作为摩擦电序中的强负电材料,被选为与K金属的摩擦电化学反应制备连续致密的受保护K(CCPP)负极。在反应过程中,K的表面可以转变为液体,从而使电极水平并加深反应。
同时,均匀的摩擦电荷分布可导致反应层连续致密,主要由刚性碳链和无定形KF组成。源自刚性碳结构的硬机械性能可以强烈抑制K枝晶的形成,非晶KF不仅可以增强电极的稳定性,还可以提高K+电导率并降低CCPP的电子电导率,这导致在SEI下方沉积的更大和更均匀的K。
湖大吴英鹏/黄璐Nat. Commun.: 仅需数秒,自催化摩擦电化学诱导人工SEI!
图1. 循环后 CCPP 和原始K的SEM图像及该人工SEI的优点
这种独特的SEI构建策略仅需数秒完成,无需复杂的物理化学方法,极大地解决了“传统”ASEI与电极表面的界面问题。因此,基于CCPP负极的K对称电池在长期对称循环中表现出超过1000小时的稳定循环,是原始K负极的500倍以上。
同时,相应的CCPP||PTCDA全电池也表现出稳定的更长寿命(KPF6/EC:DEC电解液中500 mA g-1下200圈的容量保持率为 88%)和高倍率能力(119.7 mAh g-1@1000 mA g-1)。因此,该研究提出的自催化摩擦电化学策略将为保护高能量密度碱金属负极开辟一条新途径。
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图2. CCPP||PTCDA全电池的电化学性能
Tribo-electrochemistry induced artificial solid electrolyte interface by self-catalysis, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27494-z

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