催化顶刊精选：JACS、ACS Energy Lett.、AFM、Appl. Catal. B.、Chem. Eng. J.

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JACS: Ru-bda配位低聚物表面相互作用促进提高了水氧化阳极的效率
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近年来，设计用于水分解的高效人工光合作用装置一直是科学界的热门话题之一，因为这种装置可以提供清洁和可再生能源作为化石燃料的替代品。光电化学电池可以实现太阳光下的水分解，但设计用于水氧化的阳极具有巨大挑战。因此，加泰罗尼亚化学研究所Antoni Llobet、维尔茨堡大学Frank Würthner等人报道了一种Ru的配位低聚物({[RuII(bda-κ-N2O2)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)})，用于高效水氧化。
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{[RuII(bda-κ-N2O2)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}通过bda配体与石墨(GC)表面间的CH-π相互作用成功锚定在碳纳米管(CNT)上，{[RuII(bda-κ-N2O2)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}会在催化水氧化过程中转化为{[RuII(bda-κ-NO)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}(配体κ-N2O2转化为κ-NO)，在涉及溶剂化和配体重组的电化学析氧过程中，分子Ru催化剂和石墨表面的相互作用促进了这一过程。
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锚定在CNT上的{[RuII(bda-κ-N2O2)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}经过CV活化后，逐渐转化为性能更强的{[RuII(bda-κ-NO)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}(H2O)2，在1.45 VNHE电位和pH值为7条件下，电流密度达到200 mA cm-2。TOF和TON分别为3.7×104 s-1和9.4×104。另外，基于催化剂与石墨表面的超分子相互作用，这种混合材料在周转期间显示出长期稳定性。
Surface-promoted evolution of Ru-bda coordination oligomers boosts the efficiency of water oxidation molecular anodes. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04738
ACS Energy Lett.: 碳酸氢盐基电解质在双电子水氧化产H2O2中的作用
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双电子水氧化(2e– WOR)是在有效生产H2O2过程中的有前景的途径。最近科研人员致力于开发用于2e– WOR的新型电催化剂上，尚未对电解质物质在决定水氧化选择性和促进2e– WOR方面的作用进行研究。因此，斯坦福大学郑晓琳团队使用电分析实验来确定HCO3–对选择性2e– WOR催化过程的作用。
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作者设置了不同的电解质(Na2SO4、KPi、K2CO3和KHCO3)，H2O2的产量按照Na2SO4<KPi<K2CO3<KHCO3的顺序增加，表明HCO3–的作用是促进H2O2的产生，并且 KHCO3的选择性比其他电解质高出约3倍。另外，从机制上讲，旋转环盘实验表明H2O2不是直接在KHCO3中的盘电极处生成，而是在延迟一段时间后形成，这表明电解质氧化和随后的水解对2e– WOR起促进作用。
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进一步的电化学和光谱实验证明碳酸盐基电解质物质的阳极氧化发生在与水氧化相关的法拉第电位，并且这些物质(可能是HCO4–或C2O62-)随后将水氧化成H2O2(t1/2≈5 min)。另外，2.5 VRHE下的H2O2生产速率与HCO3–的浓度成正比，进一步证实了HCO3–在 2e– WOR中的催化作用，并表明可以利用电解质来提高电化学H2O2的生产。
The role of bicarbonate-based electrolytes in H2O2 production through two-electron water oxidation. ACS Energy Letters, 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01264
AFM: 双相碳用于可充电锌-空电池的双功能氧电催化剂
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可充电锌-空电池(ZABs)由于其能量密度大、安全性高、成本低和环境友好受到广泛关注。开发低成本、高性能、耐用的双功能ORR/OER电催化剂对于促进可充电ZAB的商业应用具有重要意义。因此，香港大学邵敏华、中国科学院刘畅和昆明理工大学李金成等人报道了由CNT负载的单原子Co位点和碳-多面体锚定的Co纳米物种组成的双相碳基催化剂(CNT@CoSA-Co/NCP)，表现出优异的电催化活性和耐用性。
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CNT@CoSA-Co/NCP具有双相碳纳米结构，一相是CNT负载的单原子金属催化剂(单原子相)，具有高ORR活性。另一种是碳锚定的纳米级金属物质(纳米级相)，显示出优异的OER 活性。独立的两相通过导电碳纳米管集成到同一催化剂中，有利于多步电子转移并减轻放电-充电循环过程中活性部件的结构失效。
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CNT@CoSA-Co/NCP双相碳催化剂在10 mA cm-2电流密度下的OER电位和ORR半波电位之间显示出0.74 V的小过电位差，且利用其组装的ZAB具有172 mW cm-2的大功率密度。另外，CNT@CoSA-Co/NCP双相碳催化剂在5 mA cm-2下显示出 0.51 V的小充放电电位差、71.88%的高能量效率和出色的充放电循环稳定性。
Dual-phasic carbon with Co single atoms and nanoparticles as a bifunctional oxygen electrocatalyst for rechargeable Zn-air batteries. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202103360
Appl. Catal. B Environ.: 固溶体缺陷工程将NiS2转化为析氢光催化剂
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近年来，光催化分解水是太阳能向化学能转化最重要的研究领域之一。使用合适的半导体材料进行太阳能驱动的水分解可能是获得氢气的有前景的方法之一。因此，福建农林大学林金国和陈孝云、台湾科技大学Kuo Dong-Hau和阿达玛科技大学Osman Ahmed Zelekew等人报道了具有不同Ni2+/(Ni2++Ni3+)摩尔比和氧缺陷的新型双金属和双硫属元素(Ni,In)(O,S)2-x氧硫化物纳米片光催化剂，用于光催化HER。
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(Ni,In)(O,S)2-x在掺入In后仍表现出立方黄铁矿结构，并且Ni主要处于Ni3+状态和25%的硫空位。另外，硫空位不涉及水分解机制，但其诱导的活性氧空位具有较高的水吸附能( -0.896 eV)。随着N2H4的加入，(Ni,In)(O,S)2- x产生了用于捕集水的活性氧空位缺陷，并且Ni3+部分转化为Ni2+用于增强电荷传输和分离。
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更多的氧空位缺陷和更高的Ni2+/Ni比，能够增强有效的光生电荷分离、电荷转移和H2的生成，并抑制催化剂的光腐蚀。在可见光照射下，氧空位含量为16.8%的(Ni,In)(O,S)2-x产氢速率达到496.8 µmol h-1，氧空位含量为2.12%的(Ni,In)(O,S)2-x产氢速率为7.63 µmol h-1。而NiOS和InOS的光催化析氢速率分别为3.5µmol h-1和11.4 µmol h-1。
Material design with the concept of solid solution-type defect engineering in realizing the conversion of an electrocatalyst of NiS2 into a photocatalyst for hydrogen evolution. Applied Catalysis B: Environmental, 2021.  DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120542
Appl. Catal. B Environ.: Ru和Ni双金属单原子修饰MoS2用于高效HER
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单原子催化剂(SAC)由于其最大的原子效率和可调的电子特性而被认为是一种最有前途的催化剂，然而在电催化HER过程中，由于在碱性溶液中涉及多个步骤，具有单一活性位点的SAC具有较低的HER性能。因此，北京化工大学雷晓东团队报道了一种使用温和的方法制备出单原子Ru和Ni共改性MoS2(Ru/Ni-MoS2)双金属单原子催化剂，用于高效电催化HER。
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对于所制备的Ru/Ni-MoS2，Ru 单原子被具有强电负性的Ni单原子锚定，与S配位的大部分Ru原子分布在Ni的顶部位点上。并且与Ni键合的S原子作为氢受体和单原子Ru作为羟基受体，通过协同作用有效地降低了水解离步骤的中间能垒。DFT理论计算表明，所制备的Ru/Ni-MoS2协同促进了H和OH的化学吸附，从而有效地加速了水的离解和HER过程。
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由于特殊结构的构建和电子结构调控，所制备的催化剂表现出优异的HER性能。Ru/Ni-MoS2在10 mA cm-2电流密度下表现出32 mV的超低过电位，相应的Tafel斜率为41 mV dec-1以及保持20小时稳定性，性能远远超过Ru-MoS2和Ni-MoS2电催化剂。
Dual-metallic single Ru and Ni atoms decoration of MoS2 for high-efficiency hydrogen production.  Applied Catalysis B: Environmental, 2021.  DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120557
Appl. Catal. B Environ.: 具有Na和S协同的单金属铁催化剂用于CO2还原为醇
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将CO2直接还原为醇极具吸引力和挑战性，Fe催化剂因为其非离解CO活化能力较差，导致CO2还原催化能力差，需要与其他金属(如 Rh、Pd、Cu等)结合才能提升其催化性能。因此，中国科学院孙剑团队报道了一种与Na和S共改性的铁催化剂(FeNaS-0.6)，用于高效CO2还原。
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Na和S的协同作用使单金属铁催化剂能够同时提供合成高级醇所需的分子吸附的CO和烷基物质。Na修饰有助于CO解离，S以硫酸盐(SO42-)的形式存在，其吸电子作用可以将周围进行CO解离的Fe位点转变为非解离CO吸附位点。DFT理论计算证实，由于能垒降低，Na和S共改性的铁催化剂非常有利于醇的形成。
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FeNaS-0.6催化剂对醇的选择性达到16.1%，CO2转化率为32.0%，总醇中C2+OH的比例超过98%。另外，FeNaS-0.6对醇实现了80.5 mg gcat-1 h-1的时空产率(STY)，其中C2+OH的时空产率(STY)达到78.5 mg gcat-1 h-1。
Monometallic iron catalysts with synergistic Na and S for higher alcohols synthesis via CO2 hydrogenation.Applied Catalysis B: Environmental, 2021.  DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120556
Chem. Eng. J.: 富含界面活性位点的0D Co3O4/1D TiO2 p-n异质结增强光催化HER
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光催化剂的析氢活性可以通过改善光生电荷分离、光吸收能力和表面活性位点来优化。江苏大学唐华、刘芹芹等人报道了在n型多孔TiO2纤维表面上原位生长p型Co3O4纳米粒子来构建富含活性位点的0D Co3O4/1D TiO2 p-n异质结，并将其用作高性能HER光催化剂。
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TiO2纤维的多孔外壁增加了还原反应的活性位点数量，0D/1D pn异质结能够减少晶界，抑制电荷的随机运动，并产生内置电场以加速光生电荷从Co3O4 的导带转移到TiO2。因此，Co3O4/TiO2 pn异质结同时实现了活性位点数量的增加和光生载流子的高分离效率。
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由于光生电荷的快速复合，TiO2和Co3O4光催化剂光催化 HER活性几乎可以忽略不计。对于0D Co3O4/1D TiO2 p-n异质结光催化剂，在光照下的产H2速率达到3.46 mmol g-1h-1。在波长为365 nm和420 nm光照下，催化剂的表观量子效率分别达到16.3%和0.06%，并具有高稳定性。
Interfacial active-site-rich 0D Co3O4/1D TiO2 p-n heterojunction for enhanced photocatalytic hydrogen evolution. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.131338
Chem. Eng. J.: Fe-Co-K-Al混合氧化物催化剂上CO2加氢制轻烯烃
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由于化石燃料消耗过多，环境中的CO2水平不断上升，这促使气候变化和全球变暖加剧，科研人员对将CO2转化为具有高经济价值的化学品、轻质烯烃(即乙烯、丙烯和丁烯等)产生极大关注。因此，泰国农业大学Thongthai Witoon团队以NH4OH为沉淀剂，NaBH4为还原剂，采用氧化还原沉淀法制备了一系列Fe-Co-K-Al氧化物催化剂，用于催化CO2加氢制轻烯烃。
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作者通过一锅制备法(C1)、不添加NH4OH(C2)、用NH4OH沉淀然后用NaBH4还原(C3)和在C3基础上加倍NH4OH(C4)制备了Fe-Co-K-Al氧化物催化剂(C1、C2、C3和C4)。对于C1，K物质不与其他金属氧化物一起沉淀。在不存在K的情况下，催化剂上获得了最高量的弱H2吸附和中等CO2吸附。未通过 NH4OH 沉淀步骤制备的催化剂(C2)上形成大晶体KNO3，导致K与其他金属氧化物的界面接触较低。
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通过用NH4OH沉淀然后用NaBH4还原制备的催化剂 (C3和C4)提高了金属氧化物的还原性。发现高CO2转化率与较大数量的中等CO2吸附位点有关，而O/P比随着弱H2吸附位点数量的减少而增加。C3催化剂的轻烯烃收率最高(16.58%)。另外，Fe物种向金属Fe的转化是形成Fe5C2的关键步骤，Fe5C2有利于生产烃的活性中间体形成。
CO2 hydrogenation to light olefins over mixed Fe-Co-K-Al oxides catalysts prepared via precipitation and reduction methods. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.131389

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