黄伟新ACS Catalysis: 尖晶石ZnAl2O4催化剂Al和Zn协同催化CO加氢制甲醇和二甲醚

黄伟新ACS Catalysis: 尖晶石ZnAl2O4催化剂Al和Zn协同催化CO加氢制甲醇和二甲醚
ZnAl2O4催化合成气制甲醇的反应机理引起了科研人员的关注。中国科学技术大学黄伟新团队报道了在真实反应条件下对ZnAl2O4催化CO加氢,研究了ZnAl2O4的Al和Zn位点协同催化CO加氢制甲醇和二甲醚机制。
黄伟新ACS Catalysis: 尖晶石ZnAl2O4催化剂Al和Zn协同催化CO加氢制甲醇和二甲醚
作者使用程序升温表面反应光谱 (TPSR)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱 (DRIFTS) 研究了CO和H2在CO加氢反应条件下,在尖晶石ZnAl2O4催化剂上的活化和表面反应。
研究发现CO和H2活化分别发生在ZnAl2O4的Al和Zn位点,然后形成活性双齿甲酸盐物种和可逆吸附氢物种分别用于甲醇/二甲基醚的生产。
黄伟新ACS Catalysis: 尖晶石ZnAl2O4催化剂Al和Zn协同催化CO加氢制甲醇和二甲醚
另外,在Al位点处生成的双齿甲酸盐物质的氢化是速率控制步骤,其势垒为83.8 kJ/mol。
综上,该项工作揭示了尖晶石ZnAl2O4的Al和Zn位点的协同催化和催化CO加氢制甲醇/二甲醚的速率控制步骤,极大地加深了对氧化物催化的CO加氢反应的理解。
Synergistic catalysis of Al and Zn sites of spinel ZnAl2O4 catalyst for CO hydrogenation to methanol and dimethyl ether. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02742

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