川大Small：理论计算+实验！探究Ru基催化剂碱性HER的水解途径

钌(Ru)基催化剂具有良好的析氢活性，在碱性析氢反应中具有替代铂的潜力。然而，在碱性电解质中，水分解过程涉及多步反应，而不同Ru物种在水分解途径和反应原理上的深层起源和内在因素仍不明确。

基于此，四川大学赵长生、程冲和李爽等系统地研究了碱性氢析出过程中不同Ru催化中心的水分解途径和反应原理，并探讨了碱性氢析出过程中Ru物种的深层起源和内在因素。

具体而言，研究人员首先利用密度泛函理论(DFT)计算结果验证了Ru纳米团簇和单原子位点边界上具有离域-局域共存的调制电子结构对水的解离途径有着深刻的影响，在水分解过程中推动了H₂O的迁移和结合取向，从而增强了解离动力学。

此外，研究人员还提出了一个新的Ru复合位点碱性HER途径，其中包括三个步骤:1.H₂O快速吸附邻近的Ru_s位点；2.H₂O*从Ru_s位点迁移到Ru_n和Ru_s之间的边界；3.以及复合位点有利的协同结合效应，促进HO−H键的快速分裂。

为了证明这些理论结果，研究人员还构建了具有纳米团簇、单原子位点和复合位点的Ru催化剂。电化学性能测试结果显示，纳米团簇和单原子位点在水解离中发挥重要作用，而具有复合位点的Ru_n-Ru_s/NC在碱性电解质中具有协同增强的作用，与纯的Ru_n和Ru_s中心相比，具有最快的反应动力学和最高的内在催化活性。

综上，该项研究不仅揭示了Ru基催化剂中新的电子结构依赖的水解途径和反应原理，而且证明了不同Ru物种的有利集合对于提高碱性介质中水电解的活性和动力学是必不可少的，从而为设计用于碱性电解质中实际生产H₂的高效耐用的催化剂提供了策略。

Electronic Structure-Dependent Water-Dissociation Pathways of Ruthenium-Based Catalysts in Alkaline H₂-Evolution. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206949

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