中南郑俊超AFM：表面改性实现卓越长循环性能的4.6 V单晶富镍正极

提高层状过渡金属氧化物正极（NCM）中的镍含量同时降低钴含量是提高商用锂离子电池的能量密度和成本竞争力的可行策略。然而，由于不可逆的界面相变和不可避免的裂纹形成，NCM正极的实际长循环遭受严重的容量衰减。

在此，中南大学郑俊超教授等人采用原位改性策略通过互连单晶层状 LiNi_0.6Co_0.1Mn_0.3O₂ (SC-NCM) 颗粒形成均匀且共形的钠离子超导体（NASION）型Li_1.8Sc_0.8Ti_1.2(PO₄)₃ (LSTP)保护层。

LSTP表面改性有助于在正极和电解液之间构建坚固的正极-电解液间相（CEI）薄膜以防止对SC-NCM的腐蚀，力学稳定性可以改善恶劣条件下长循环引起的晶间裂纹。此外，LSTP导电改性层促进了正极颗粒之间的锂离子传输，有效提高了倍率性能。

图1. SC-NCM@LSTP-1%的合成、形态和元素分布示意图

因此，LSTP修饰的SC-NCM在5 C的高放电倍率下具有144.3 mAh g^-1的高可逆容量，即使在4.6 V的超高充电电压下运行500次循环后仍保持90.27% 的容量保持率。

此外，在软包全电池中，石墨/LSTP改性的SC-NCM面积容量为5.44 mAh cm^-2，在1700次循环后仍保持89.6%的容量保持率。这项工作的主要发现突出了单晶富镍NCM在高电压运行（> 4.3 V）和实际面积容量负载（> 2.5 mAh cm^-2）下的高能量密度和优异循环稳定性的发展。

图2. 软包全电池在25 °C下的电化学表征

Surface Modification Engineering Enabling 4.6 V Single-Crystalline Ni-Rich Cathode with Superior Long-Term Cyclability, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109421

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中南郑俊超AFM：表面改性实现卓越长循环性能的4.6 V单晶富镍正极

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