ACS Catal.：分子质子介体增强单层MoS2的电催化HER活性

过渡金属二硫属化物(TMD)中活性位点的配置和局部环境可以显着改变它们对析氢反应(HER)的电催化活性。

因此，哥伦比亚大学Daniel V. Esposito、Daniel V. Esposito和本田美国研究所Avetik R. Harutyunyan等通过用于研究单层(ML)TMD催化作用的实验平台，证明了可以通过向单层MoS₂电催化剂引入改变吸附质子覆盖率的分子介体调节活性位点来增强催化剂HER催化活性。

作者证明ML 2H-MoS₂中活性位点的内在HER活性与吸附的H的覆盖率密切相关。可以在稀硫酸中和/或通过添加分子介质(如十二烷基硫酸钠(SDS)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB))通过循环伏安法(CV)改变MoS₂活性位点上的H覆盖率。

使用仅包含基面和基面+边缘的ML MoS₂催化剂，作者证明了SDS将V_S和边缘位点的周转频率(TOF)提高了5个数量级还多，而CTAB抑制了质子吸附并降低了HER催化活性。

DFT计算结合从头算分子动力学(AIMD)模拟用于描述HER过程中模型V_S位点H覆盖率的动态变化。结果表明，SDS作为分子介体从水合氢中捕获质子并将其释放到V_S。

总的来说，这项研究提出了可以扩展到其他介体/电催化剂系统的机理见解，并强调了通过将缺陷工程与电解质内分子质子转移介体的合理设计相结合来增强电催化活性。

Enhancing hydrogen evolution activity of monolayer molybdenum disulfide via a molecular proton mediator. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03016

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ACS Catal.：分子质子介体增强单层MoS2的电催化HER活性

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