Appl. Catal. B.: 二维分子筛中原子分散的镍物种:甲烷干重整高活性和稳定性的起源

Appl. Catal. B.: 二维分子筛中原子分散的镍物种:甲烷干重整高活性和稳定性的起源
二维(2D)催化剂结构有利于甲烷干重整(DRM),并促进反应物和产物分子的扩散,故具有高度分散的镍物质的二维分子筛是DRM的有吸引力的催化剂,因为其外表面积大,可容纳大量具有高分散性的活性金属,易于分子扩散,并且抗焦炭沉积失活。
Appl. Catal. B.: 二维分子筛中原子分散的镍物种:甲烷干重整高活性和稳定性的起源
因此,仁川国立大学Min Bum Park和韩国国立忠北大学Chae-Ho Shin等人通过硼硅酸盐MWW前体与硝酸镍溶液的简单水热转化,一步制备了具有分层MWW(Ni-DML)的二维硅酸镍分子筛,超过20 wt.%的镍物种均匀分散在Ni-DML的框架中。
Ni-DML表现出极高的CH4和CO2转化率以及非凡的稳定性,由于骨架物种原位形成金属镍簇,其活性可在生产中保持10天。Ni-DML可用作DRM的催化剂,无需进行空气煅烧和H2还原等预处理。
Appl. Catal. B.: 二维分子筛中原子分散的镍物种:甲烷干重整高活性和稳定性的起源
骨架镍位点通过红外光谱、UV-DRS、XPS等技术进行表征,并通过高压STEM-EDS HAADF分析监测超小金属Ni颗粒的原位生成。Ni-DML-160-4-1含有大量骨架镍,这是预还原过程中原位形成的高度分散的活性镍颗粒的来源。
由于Ni位点对DRM和甲烷裂解的复杂贡献,Ni-DML-160-4-1产生了极高的CH4和CO2转化率,超过了热力学平衡值。该研究为二维催化剂结构催化甲烷干重整提供了新的思路和见解。
Atomically Dispersed Nickel Species in a Two-dimensional Molecular Sieve: Origin of High Activity and Stability in Dry Reforming of Methane. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120627

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