彭慧胜/王兵杰Angew：异质光电阴极实现98.8%往返效率的Li-CO2电池！

Li-CO₂电池被认为是缓解环境问题和实现空间应用的有前途的动力系统。然而，CO₂还原/释放的缓慢阴极动力学导致所制造的储能装置的往返效率低和循环稳定性差。

在此，复旦大学彭慧胜教授、王兵杰副研究员等人设计了一种由具有氮缺陷的C₃N₄层涂覆的交织碳纳米管导电支架(CNT@C₃N₄)，作为在准固态Li-CO₂电池中运行的异质结构光电阴极，以解决上述问题。

有缺陷的C₃N₄能够有效地吸收紫外-可见光以产生大量的光电子/空穴，而C₃N₄和CNT之间有利的电荷转移确保更多的光电子/空穴迁移以驱动CO₂还原/析出反应。因此，通过抑制电荷载流子的产生增加和重组导致光能的有效利用，从而提高了缓慢的阴极动力学。

图1. CNT@C₃N₄异质结构光电阴极的光学性质、光电化学性能和能带结构

因此，CO₂分子在3.24 V下被光电子还原为Li₂CO₃/C，超过了热力学平衡电压（2.80 V vs Li⁺/Li)。在随后的充电过程中，产物在3.28 V电压下被空穴氧化为 CO₂/Li⁺。组装后的Li-CO₂电池实现了98.8% 的超高往返效率（0.04 V的超低电压滞后）和强大的循环稳定性（100次循环后效率保持率为86.1%），远远超过现有的Li-CO₂电池。

此外，该光电阴极的构建使得柔性Li-CO₂纤维电池成为可能，展示了其在可穿戴应用的潜力。这项研究为光电阴极设计提供了一种通用而有效的策略，可以有效地利用光能来解决Li-CO₂电池以及其他领域的重大挑战。

图2. 基于CNT@C₃N₄异质结构光电阴极的Li-CO₂电池的电化学性能

High-Efficiency and Stable Li-CO₂ Battery Enabled by Carbon Nanotube/Carbon Nitride Heterostructured Photocathode, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202114612

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彭慧胜/王兵杰Angew：异质光电阴极实现98.8%往返效率的Li-CO2电池！

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