天大许运华/杨继兴AM：长寿命、高倍率和全气候的有机锂离子电池！

不含稀有过渡金属元素的有机电极材料有望用于可持续、具有成本效益和环境友好的电池化学。然而，液态电解质中活性材料溶解引起的严重穿梭效应导致容量衰减快，限制了它们的实际应用。

天津大学许运华、杨继兴等使用在Nafion涂层隔膜上原位形成的凝胶聚合物电解质(GPE)，消除了有机电极的穿梭反应，同时保持了电化学性能。

图1 小分子有机电极的挑战以及应对这些挑战的新策略

GPE是通过电池内电解液溶剂1,3-二氧戊环(DOL)的原位聚合产生的，该聚合由涂覆在隔膜上的Nafion引发。通过改变DOL的含量和引入额外的聚合物，可以调整GPE以有效地保护溶解的有机物质免于穿梭。

此外，原位制造在GPE和有机电极之间形成紧密接触，有望实现稳定的界面和锂离子的快速迁移。结果，具有可调聚合物结构的GPE的物理限制和Nafion涂层隔膜的电荷排斥的协同作用基本上防止了具有不同分子尺寸的可溶性有机电极材料穿梭。

图2 原位形成的GPE的制备和物理特性

因此，1,3,5-三(9,10-蒽醌基)苯的可溶性小分子有机电极材料表现出优异的电化学性能：10,000次循环的超长循环寿命、100C下203 mAh g^-1的优异倍率性能和基于固液转化化学的全气候工作温度范围（-70 到 100°C），其性能优于之前报道的所有有机正极材料。

GPE的屏蔽能力可以针对不同分子尺寸的有机电极进行设计和定制，从而为所有可溶性电极材料所遭受的穿梭效应提供通用解决方案。

图3 全电池性能

Soluble Organic Cathodes Enable Long Cycle Life, High Rate and Wide-temperature Lithium-ion Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202107226

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