Angew.：MOF衍生的CuxOyCz催化剂电化学CO2还原及其局部pH变化的影响

开发高效、选择性的电催化剂用于CO₂还原反应（CO₂RR），以生产高附加值的化学品，已成为人们广泛追求的目标。

近日，德国鲁尔大学Wolfgang Schuhmann（通讯作者）等人报道了一系列使用铜基MOF（HKUST）作为自牺牲模板合成的Cu_xO_yC_z纳米结构电催化剂。

其中，HKUST的热解在不同温度（400、600、800 和 1000 ℃）和O₂/Ar气体混合物中进行，催化剂的结构和组成发生了变化。在O₂/Ar气氛中，热解去除了多余的碳残留物。

研究发现，热解温度对这些所得催化剂及其CO₂RR活性产生了影响。在气体扩散电极（GDE）制备过程中，作者将不同量的聚四氟乙烯（PTFE）添加到催化剂层中，以阐明其对促进CO₂RR超过析氢反应（HER）的影响。

研究发现，将催化剂与PTFE混合在GDE上抑制了竞争性HER。其中，25-50 wt%的PTFE化GDE在-80 mA/cm²时，其C₂₊产品的法拉第效率（FE）约为54%。通过紧密定位Pt纳米电极，作者评估了PTFE改性GDEs的局部OH-离子活性。

无论PTFE的含量如何，由于电流密度增加时局部产生OH-离子，使得OH-/H₂O活性比显著增加。该研究通过催化剂合成工艺和电极制造以及原位局部pH测量，提供了对电润湿过程、HER抑制和CO₂RR选择性调节的新见解。

A metal-organic framework derived Cu_xO_yC_z catalyst for electrochemical CO₂ reduction and impact of local pH change. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202108313.

https://doi.org/10.1002/anie.202108313.

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Angew.：MOF衍生的CuxOyCz催化剂电化学CO2还原及其局部pH变化的影响

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