广工大/华科/安师大AEM: 原位重建的双阳离子缺陷镍铁基催化剂用于超低能耗工业水分解槽

利用可再生能源驱动的电化学水分解一直是一种生产绿色H₂的近零排放方法。有文献报道，对于具有缓慢动力学的阳极析氧反应(OER)，掺微量铁的氧化镍电极可以显著提高OER。因此，大部分未改性的NiFe氢氧化物受到人们广泛关注，但其催化活性(阈值为100 mA cm⁻²)仍然不够。通过操纵活性位点的电子结构来调节OER过程中的含氧中间体的吸附，对于进一步提高催化性能至关重要，这将使镍基工业水分解电解槽更具竞争力。

基于此，广东工业大学余林、华中科技大学方家琨、刘友文和安徽师范大学刘研等人对双阳离子缺陷对镍铁基催化剂的OER性能的相互作用进行了实验和理论上的深入研究。

具体而言，理论计算指导了Co掺杂剂与金属位点空位之间的电荷转移，从而微调了金属位点的d带中心，得到了含氧中间体的接近最佳的吸附能。基于这些发现，研究人员首先合成了高熵Co、Mo共掺杂NiFe LDH作为前驱体，然后在OER过程中原位浸出Mo原子，实现在NiFe氢氧物(Co，V_M-NiFeOOH)中同时引入Co掺杂和金属位空位。

这种基于电化学反应过程中材料原位变化的合成原理可以使设计的局部结构直接作用于催化反应。此外，原位电化学阻抗和拉曼光谱也表明，阳离子空位和外源Co金属更有利于金属位点的氧化转变。

电化学性能测试结果显示，在1.0 M KOH溶液中，Co，V_M-NiFeOOH在100 mA cm⁻²电流密度下的过电位低至255 mV，Tafel斜率为43 mV dec⁻¹。

此外，在工业水解电解槽中，所制备的电催化剂能够在8 A下稳定运行100 h，并且其具有超低能耗(≈4.6 kWh m⁻³H₂)。综上，这项工作证明双离子缺陷工程能够极大地提高OER活性，并且工业水解电解槽所展示的结果推进了实验室构建的新型催化剂的实际应用。

Operando Reconstruction toward Dual-Cation-Defects Co-Containing NiFe Oxyhydroxide for Ultralow Energy Consumption Industrial Water Splitting Electrolyzer. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203595

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