徐铜文/杨正金/李先锋AFM: 用于中性水系有机氧化还原液流电池的有机电解液

氧化还原活性有机分子是水系有机氧化还原液流电池（AORFB）的关键组成部分，因为它们的性质（包括但不限于溶解性、氧化还原电位和稳定性）与电池性能（容量、电压、能量密度、寿命等）直接相关。

在此，中国科学技术大学徐铜文教授、杨正金教授及中科院大连化物所李先锋研究员等人概括了针对pH中性AORFB的有机氧化还原化合物的功能导向分子工程的最新进展。总而言之，通常可以通过连接水溶性取代基/官能团、诱导结构不对称以产生优先溶剂化和增加分子极性来提高溶解度。

此外，作者也总结了分子工程以外的方法，如助水剂和深共熔溶剂。至于氧化还原电位，一般的指导原则是吸电子基团正向移动氧化还原电位，而供电子基团使氧化还原电位更负。请注意，溶液组成也可能影响氧化还原行为，尤其是当质子参与电子转移过程时。

对于在接近中性pH值下运行的 AORFBs，可能涉及质子转移反应，溶液pH值会发生振荡，导致更复杂的氧化还原行为。关于循环寿命，常见的策略主要包括扩大结构共轭、阻断敏感位点以及加强电荷排斥或尺寸排阻。

图1. 典型RFB示意图、电池分类和相应优势

最后，作者提出了用于AORFB的氧化还原活性有机分子的挑战和未来方向：

（1）必须描述分解机制并量化它们对容量衰减的贡献；

（2）为了避免高粘度，当前的电池在远低于溶解度极限的浓度下运行。因此，AORFBs的能量密度仍然不如传统的金属基RFBs；

（3）在中性pH下用单个分子实现多电子存储（超过2e^–）仍然是一项艰巨的挑战；

（4）中性系统的功率密度远远落后于酸性或碱性AORFB，探索竞争性氧化还原对是必不可少的。

图2. 报道的用于AORFB的聚合物和双极电解质

Organic Electrolytes for pH-Neutral Aqueous Organic Redox Flow Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108777

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