李彩彩/李保强Small:Ru@CDs上空位与电子相互作用协同增强电催化HER性能

李彩彩/李保强Small:Ru@CDs上空位与电子相互作用协同增强电催化HER性能
开发提高钌(Ru)活性和稳定性的策略对于Ru基电催化剂的发展至关重要。空位工程是调节电催化剂催化活性的典型策略。然而,由于该策略需要极其严格的条件,直接在纯金属Ru中产生空位是困难的,并且晶体结构的完整性被破坏会导致催化剂不稳定。
浙江农林大学李彩彩哈尔滨工业大学李保强等报道了一种富含空位的碳点负载Ru催化剂(Ru@CDs),能够高效电催化HER。
李彩彩/李保强Small:Ru@CDs上空位与电子相互作用协同增强电催化HER性能
作者通过简单的水热和热解策略,制备出以CDs为载体的Ru@CDs电催化剂。富含空位的CDs作为锚定和捕获Ru纳米颗粒的载体,能够抑制Ru纳米颗粒聚集和生长。
在1.0 M KOH溶液中,HER的电流密度为10 mA cm-2时,Ru@CDs上的过电位为30 mV,Tafel斜率为22 mV dec-1,性能与Pt/C催化剂相当。
李彩彩/李保强Small:Ru@CDs上空位与电子相互作用协同增强电催化HER性能
电子顺磁共振(EPR)和XPS光谱表明,CDs具有丰富的内在空位,在将Ru锚定到CDs上的过程中,热解处理可能会产生更多的空位。这些空位的存在将有助于提高HER催化活性。Ru和CD结合后会发生电子相互作用,电子从Ru到O和N转移。
DFT计算进一步表明,空位的产生极大地促进了水的解离,并且Ru@CDs的形成调节了氢的吸附和解吸。综上,丰富的空位和强电子相互作用协同增强了Ru@CDs的电催化HER活性。
Strong Electron Coupling of Ru and Vacancy-Rich Carbon Dots for Synergistically Enhanced Hydrogen Evolution Reaction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102496

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