南航彭生杰Angew. ：界面Ni-O-M(M=Ru, Ir, Pd)键合导致电子调制加速HER动力学

设计明确的金属-载体界面键是优化贵金属内在活性的有效策略，但具有挑战性。近日，南京航空航天大学彭生杰教授（通讯作者）等人报道了一种自发氧化还原策略，并利用该策略合理的开发了一系列定量尺寸的金属纳米颗粒（NPs）锚定在镍（Ni）-金属有机骨架纳米杂化物上（M@Ni-MOF，M=Ru, Ir, Pd）。

NPs和Ni-MOF之间的金属-氧键保证了结构稳定性和表面活性位点的充分暴露。更重要的是，这种精确的界面特征可以通过形成的Ni-O-M桥的电荷转移来有效的调节杂化材料的电子结构，进而改善反应动力学。

实验结果表明，具有代表性的Ru@Ni-MOF在所有pH值下均表现出优异的析氢反应（HER）活性，甚至优于商用Pt/C和最新贵金属催化剂。

此外，密度泛函理论（DFT）计算加深了对HER性能优越性的机理理解，发现Ru@Ni-MOF通过界面键诱导电子重新分布，优化了水和氢的吸附自由能。该研究提供了对结构-活性关系的深入理解，并进一步指导了高效电催化剂的合理设计。

Electronic Modulation Caused by Interfacial Ni-O-M (M=Ru, Ir, Pd) Bonding for Accelerating Hydrogen Evolution Kinetics. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110374.

https://doi.org/10.1002/anie.202110374.

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