张颖/朱永法Appl. Catal. B.: 揭示铋纳米片上电催化CO2还原的活性:边缘与基面

张颖/朱永法Appl. Catal. B.: 揭示铋纳米片上电催化CO2还原的活性:边缘与基面
将CO2电化学还原(ECO2RR)为甲酸盐是实现碳回收的有效方法之一。尽管已经有文献证明Bi纳米片(Bi NSs)在ECO2RR中具有高的甲酸选择性,仍需要了解Bi NSs真正的活性位点以进一步挖掘Bi NSs催化活性。
江南大学张颖清华大学朱永法等探究了基面和边缘取向的Bi NSs的HER和ECO2RR催化活性,以确定复杂的ECO2RR过程中催化剂的活性位点。
张颖/朱永法Appl. Catal. B.: 揭示铋纳米片上电催化CO2还原的活性:边缘与基面
作者将(004)取向的Bi5O7I NSs和(102)取向的BiOI NSs作为模板,首次通过简便的电化学剥离方法分别合成基面(003)取向的Bi NSs和边缘面(012)取向的Bi NSs。
与基面取向Bi NSs相比,边缘取向Bi NSs表现出更高的HER法拉第效率和电流密度。相反,ECO2RR过程中,基面取向Bi NSs比边缘取向Bi NSs表现出更大的甲酸FE(超过90%)和电流密度。
张颖/朱永法Appl. Catal. B.: 揭示铋纳米片上电催化CO2还原的活性:边缘与基面
DFT计算进一步研究Bi NSs的ECO2RR以及HER活性。结果表明,在Bi NSs的基面和边缘平面上存在非常相近的ECO2RR活性,而在Bi NSs的基面则明显抑制HER。
实验结果结合DFT计算证明,增加Bi NSs或Bi基二维催化剂上基面的比例将为抑制HER和提高ECO2RR的选择性。
Unravelling the electrocatalytic activity of bismuth nanosheets towards carbon dioxide reduction: edge plane versus basal plane. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.12069

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