王烨/徐俊敏/杨会颖ACS Nano:3D打印亲钠气凝胶实现50mAh/cm2的稳定钠金属负极!

王烨/徐俊敏/杨会颖ACS Nano:3D打印亲钠气凝胶实现50mAh/cm2的稳定钠金属负极!
金属钠具有理论容量高、成本低、资源丰富等特点,已成为钠离子电池的理想负极材料。然而,金属钠负极的真正可行性仍然受到不可控的钠枝晶问题的阻碍。郑州大学王烨、徐俊敏、新加坡科技设计大学杨会颖等通过3D打印技术制备了一种人工三维分层多孔的亲钠V2CTx/rGO-CNT微网格气凝胶,并进一步采用其作为金属钠的基体,以提供Na@V2CTx/rGO-CNT金属钠负极。
王烨/徐俊敏/杨会颖ACS Nano:3D打印亲钠气凝胶实现50mAh/cm2的稳定钠金属负极!
图1. 3D打印V2CTx/rGO-CNT微网格气凝胶电极的制备过程
这种3D打印的V2CTx/rGO-CNT微网格被证明是一种优越的Na金属负极的基体,其优点如下:
(1)大的比表面积可以显著降低电流密度,并为Na的沉积提供丰富的成核中心;
(2)3D打印的人工分级多孔结构不仅可以促进电解液的渗透,保证电解液和活性材料的紧密接触,还可以大大改善离子传输速率,缓解电极体积膨胀;
(3)亲钠V2CTx MXene纳米片与Na离子具有较高的结合能,可以有效提高Na成核和沉积稳定性,这一点已被原位透射电子显微镜(TEM)、原位扫描电子显微镜(SEM)、原位光学显微镜和密度泛函理论(DFT)模拟结果所证实。
王烨/徐俊敏/杨会颖ACS Nano:3D打印亲钠气凝胶实现50mAh/cm2的稳定钠金属负极!
图2. 不同电极上Na金属沉积/剥离的电化学性能
受益于上述优势,V2CTx/rGO-CNT电极可在2 mA cm-2、10 mAh cm-2下产生超过 3000小时的优异循环寿命,平均库仑效率为99.54%。更有吸引力的是,它甚至可以在5 mA cm-2和50 mAh cm-2的超高面容量下稳定运行超过900小时。
此外,将Na@V2CTx/rGO-CNT负极与 Na3V2(PO4)3@C-rGO 正极配对的全电池可在100 mA g-1下循环400次后提供 86.27 mAh g-1的高可逆容量。总之,这项工作不仅阐明了亲钠性 V2CTx/rGO-CNT微网格气凝胶电极上优异的钠沉积化学,而且还提供了一种通过3D打印方法制备先进钠金属负极的方法。
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图3. 全电池性能
3D-Printed Sodiophilic V2CTx/rGO-CNT MXene Microgrid Aerogel for Stable Na Metal Anode with High Areal Capacity. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01186

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