郑大张佳楠Adv. Sci.:成倍提高FE和产率!原子自旋调节促进FeN4位点上的氮还原为氨 2023年10月11日 下午5:30 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 3 了解活性位点的电子状态与N2还原反应(NRR)性能之间的关系对于探索高效电催化剂至关重要。 近日,郑州大学张佳楠教授(通讯作者)等人报道了在聚酞菁(PPc)有机骨架中以明确的FeN4和MoN4配位形式存在的原子分散Fe和Mo位点,以研究FeN4的自旋状态对NRR行为的影响。 研究发现,邻近的MoN4可以调节FeN4中Fe位点的自旋状态从高自旋(dxy2dyz1dxz1𝑑𝑧21𝑑𝑥2-𝑦21)到中等自旋(dxy2dyz2dxz1𝑑𝑧21),其中空d轨道和分离的d电子有利于Fe 3d与N 2p轨道的重叠,更有效地激活N≡N键。 理论模拟表明,NRR最好发生在FeN4而不是MoN4上,Fe自旋态的转变显著降低了电位决定步骤的势垒,有利于N2的首次加氢。 通过实验发现,与具有高自旋FeN4的FePPc和具有MoN4的MoPPc相比,具有中等自旋FeN4的FeMoPPC的NRR的法拉第效率(FE)分别提高2.0倍和9.0倍,NH3产率分别提高2.0倍和17.2倍。 这些见解可能为通过原子调节金属中心的自旋状态来开发高效NRR电催化剂提供了新机会。 Boosting Nitrogen Reduction to Ammonia on FeN4 Sites by Atomic Spin Regulation. Adv. Sci., 2021, DOI: 10.1002/advs.202102915. https://doi.org/10.1002/advs.202102915 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/11/b57ff72563/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 最新EES:Ti4O7载体高耐久抗反极催化剂! 2024年1月25日 韩布兴院士/孙晓甫最新Angew:如何让催化剂“循环再生,生生不息”? 2024年2月28日 里程碑式突破!最简单的高分子,再登Science! 2023年10月24日 闫俊/王倩ACS Nano:多功能界面自组装Ti3C2Tx MXene基复合材料实现优异的锂和钠存储 2023年11月6日 Science子刊:Pt电解质界面上氧吸附与氧还原反应活性的直接关系 2023年10月15日 杨世和团队Chemical Science:离子还原络合萃取法制备金属缺陷电催化剂 2023年11月13日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交