中科大陈乾旺Angew.：首次报道！EDTA作为高活性电催化剂，助力CO2还原为CH4

二氧化碳（CO₂）加氢还原活性催化剂主要是非均相铜（Cu）基催化剂。多相催化剂中复杂的配位环境和多个活性位点总是导致目标产物的低选择性，而具有明确活性位点和可调控结构的分子催化剂允许基于机理的选择性优化。

近日，中国科学技术大学陈乾旺教授（通讯作者）等人首次报道了一种在碳纳米管（CNT）表面上固定乙二胺四乙酸（EDTA）分子催化剂（EDTA/CNT），该催化剂在催化CO₂转化为甲烷（CH₄）时具有优异的催化性能。

通过实验结果证明，对比可逆氢电极，在-1.3 V电位下，EDTA/CNT对CH₄的法拉第效率（FE）高达61.6%，并且局部电流密度为-16.5 mA cm^-2。

通过密度泛函理论（DFT）计算表明，EDTA分子中的Lewis碱性COO^–基团是CO₂还原反应（CO₂RR）的活性中心。从*CO中间体生成CO的能垒高达0.52 eV，而从*CO进一步质子化到*CHO则遵循能量下坡路径（-1.57 eV），从而导致CH₄的高选择性。

该工作为根据*CO中间体的势垒与分子结构的关系来调控CO₂RR的产物选择性提供了可行性。

EDTA Lewis basic molecule as a highly active electrocatalyst for CO₂ reduction to CH₄. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110594.

https://doi.org/10.1002/anie.202110594.

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中科大陈乾旺Angew.：首次报道！EDTA作为高活性电催化剂，助力CO2还原为CH4

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