何海勇/彭哲/欧阳楚英EEM：Li+溶剂化结构介导的界面动力学稳定锂负极

由不均匀过电位沉积引起的严重锂枝晶生长是高能量密度锂金属电池(LMBs)面临的一项艰巨挑战。

中科院宁波材料所何海勇、彭哲、江西师范大学欧阳楚英等报道了一种Li⁺溶剂化结构介导的界面动力学，以深入提高锂合金基体的锂保护能力。

图1 SiO2基合金基体的制备和锂沉积表征

基于双功能Ag-Li₃N模型界面，该界面可以实现快速的Li⁺传导和高锂亲和力以实现无枝晶锂沉积，同时降低锂成核和传质控制的过电位，结果表明，控制Li⁺溶剂化结构可以显著改善运行中Ag位点的耐久性。

原位/非原位表征的广泛研究表明，在高浓度电解液中，由于锂离子迁移率降低的环境中锂离子去溶剂转移-吸附到Ag位点的高能量消耗顺序，锂原子在Ag位点内的扩散率会受到很大限制。后一特征反过来可以增强Li-Ag合金化/脱合金的可逆性，并大大延长Ag-Li₃N界面的锂保护能力。

图2 改性Cu合金基体（CAM）的制备示意图和锂沉积/剥离表征

因此，通过可扩展的离子交换方法制备Ag-Li₃N修饰的铜基体，然后与高浓度电解液耦合，受保护的Li||LFP全电池（1 mAh cm^-2）可以达到450次循环，并具有高平均库伦效率（CE，99.7%），相比之下，未受保护的电池或仅使用低浓度电解液的电池在100次循环中的平均CE为78.7%或在200次循环中为95.0%。

该策略为构建长寿命合金基体，以用于稳定的高能量密度LMBs，提供了全新而深入的见解。

图3 Li||Cu电池和Li||LFP电池性能

Li+ solvation mediated interfacial kinetic of alloying matrix for stable Li anodes. 2021. DOI: 10.1002/eem2.12317

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何海勇/彭哲/欧阳楚英EEM：Li+溶剂化结构介导的界面动力学稳定锂负极

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