吴明红院士/吴超Nano Lett.：N掺杂TiNb2O7实现高利用率的Li/Na金属电池

锂/钠（Li/Na）金属电池作为高能量存储设备的有前途的候选者已经引起了极大的关注。然而，锂/钠电镀时枝晶的生长阻碍了它们的实际应用。

在此，上海大学吴明红院士及吴超教授等人合成了新型多孔二维 (2D) N掺杂 TiNb₂O₇(N-TNO) 纳米片，可显著促进Li/Na作为界面主体层的均匀沉积。首先，通过质子交换策略将具有层状晶体结构的KTiNbO₅块体转化为层状结构的 HTiNbO₅。

然后，在四丁基铵 (TBA) 阳离子的帮助下，将获得的HTiNbO₅块体剥离成二维HTiNbO₅ (HTNO) 纳米片。最后，HTNO纳米片在NH₃/Ar气氛中750 °C退火6小时以获得所需的2D N-TNO纳米片。

图1. 2D N-TNO纳米片的合成及表征

研究表明，这种新型N-TNO主体由于N掺杂而具有大量均匀分布的亲锂/亲钠位点，并且由于多孔二维纳米结构而具有高电活性表面积。这种特性降低了成核势垒和局部电流密度，从而减轻了枝晶的传播。此外，N-TNO界面层的分层多孔结构能够缓冲Li/Na电镀/剥离的体积变化。

因此，N-TNO界面层使Li||Li对称电池能够在 1000小时内保持稳定的电沉积，并使Na||Na电池在1 mA cm^-2和3 mAh cm^-2下稳定循环2400小时且放电深度高达50%。基于N-TNO层的Li/Na负极分别与LiFePO₄和NaTi₂ (PO4)₃正极配对时，在N/P比高达3的情况下能够稳定地循环超过1000次。

这些结果表明，N-TNO层在高性能Li/Na金属电池中具有良好的应用前景。

图2. Li/Na金属全电池的电化学性能

Highly Stable Lithium/Sodium Metal Batteries with High Utilization Enabled by a Holey Two-Dimensional N-Doped TiNb₂O₇ Host, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03844

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吴明红院士/吴超Nano Lett.：N掺杂TiNb2O7实现高利用率的Li/Na金属电池

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