李宝华/秦显营Nano Lett.: 实现优先锂沉积的浮动主体的梯度结构设计

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李宝华/秦显营Nano Lett.: 实现优先锂沉积的浮动主体的梯度结构设计锂金属负极因具有超高理论比能量容量（3860 mAh g-1）和低电位（-3.04 V）而引起广泛关注，然而其实际应用仍然受到枝晶生长和无限体积波动的阻碍。构建人工SEI和设计3D基底作为锂负极主体是提高电池稳定性的有效策略。
李宝华/秦显营Nano Lett.: 实现优先锂沉积的浮动主体的梯度结构设计
在此，清华大学深圳研究生院李宝华教授、秦显营等人提出了一种带有人工SEI 的梯度主体（LGH-AS）用于稳定Li金属负极，由底部rGO层、SiO2中间层及顶部rGO/PVDF-HFP层组成。
其中，底部的rGO层可以增强SiO2颗粒的附着力并从铜箔传导电子。单分散的SiO2中间层不仅作为亲锂组分诱导锂成核和电镀，而且可以防止底部rGO层和上部rGO膜接触和交联，形成电子通路和可漂浮的锂存储空间。
顶部完整且致密的rGO薄膜赋予足够的机械强度来抑制锂枝晶和极好的平坦度以构建平坦且相对致密的人造SEI。此外，涂覆在顶部rGO膜上的PVDF-HFP层使整个电极表面保持绝缘，从而在SiO2中间层中引导Li电镀。这种致密的顶部rGO/PVDF-HFP层也可用于限制电解液渗透且实现快速离子传输，从而使锂离子通量分布均匀。
李宝华/秦显营Nano Lett.: 实现优先锂沉积的浮动主体的梯度结构设计
图1. LGH-AS电极的制备和表征
因此，设计合理的新型LGH-AS电极可以消除Li枝晶，实现择优Li沉积并能在高沉积容量下承受反复镀锂/剥离过程中电极体积的变化。当电流密度为0.5 mA cm-2时，Li负极在275次循环中的平均库伦效率（CE）为98.13%，面容量为0.5 mAh cm-2；在5 mAh cm-2的大容量下，60次循环的平均CE为99.14%。
此外，基于LGH-AS电极的全电池可在300次循环中提供99.87%的平均CE，容量保持率为90.22%，并在贫电解液条件下成功运行。这项工作为实现选择性有序、无枝晶的Li沉积和高度可逆的锂电镀/剥离工艺提供了一种很有前途的策略。
李宝华/秦显营Nano Lett.: 实现优先锂沉积的浮动主体的梯度结构设计
图2. 基于Cu、AS、LGH和LGH-AS电极的全电池的电化学性能
Gradient Structure Design of a Floatable Host for Preferential Lithium Deposition, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03207

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