川大郭孝东/吴振国AFM：高强度核、高孔隙率壳的核壳梯度多孔硅负极

应力失效和固态电解质界面（SEI）的持续生长是导致硅负极锂离子电池失效的主要因素。传统的多孔结构通常会导致Si材料的强度和振实密度降低。由于Si的高熔点和化学稳定性，制备其多孔结构的方法有限。

四川大学郭孝东、吴振国等提出了一种制备具有高强度核和高孔隙率壳的核壳梯度多孔Si的方法。

川大郭孝东/吴振国AFM：高强度核、高孔隙率壳的核壳梯度多孔硅负极

图1. 材料制备

具体的制备工艺是在Mg₂Si合金颗粒表面引入十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）并用SiO₂包覆。CTAB在加热过程中首先分解蒸发，然后Mg向外迁移并与SiO₂反应生成Si和MgO，最后利用盐酸蚀刻。核壳梯度多孔结构具有三个吸引人的特点：

i)壳层的多孔体系为锂嵌入过程中Si的体积膨胀提供了足够的空间，保证了SEI膜的稳定存在；

ii) 壳层中孔隙率更显著的梯度孔结构有效提高了颗粒内Li⁺的传输效率；

iii)在充放电过程中，颗粒的核受到巨大的应力变化，而核的致密高强度结构提供了整体颗粒设计的稳定性。

川大郭孝东/吴振国AFM：高强度核、高孔隙率壳的核壳梯度多孔硅负极

图2. 不同Si负极的形貌及结构表征

实验显示，具有核壳梯度多孔结构的Si负极材料表现出1 A g^-1下循环100次后2127 mAh g^-1 (1488 mAh cm^-3)的放电容量、2 A g^-1下循环500次后超过1059 mAh g^-1的循环稳定性，以及4 A g-1下1916 mAh g^-1的倍率容量。

这些结果表明，核壳梯度多孔结构提供了一种新的研究策略来解决充放电过程中硅基负极材料的应力断裂和连续SEI增长。

川大郭孝东/吴振国AFM：高强度核、高孔隙率壳的核壳梯度多孔硅负极

图3. 核壳梯度多孔结构Si负极的电化学性能

A Unique Structure of Highly Stable Interphase and Self-Consistent Stress Distribution Radial-Gradient Porous for Silicon Anode. Advanced Functional Materials ( IF 18.808 ) Pub Date : 2021-12-14 , DOI: 10.1002/adfm.202107897

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