Nature子刊:Ag-AgMOMs实现高效光催化HER 2023年10月11日 上午12:19 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 8 由于等离子体近场增强、互补光吸收和加速光产生载流子在结界面的分离,将等离子体纳米颗粒集成到光活性金属有机基质中非常可取。构建一个定义良好、紧密的界面对于有效的载流子分离至关重要,但它仍然是合成中的一个挑战。 基于此,加拿大国立科学研究院马冬玲教授(共同通讯作者)等人报道了一种利用简单的一步方法构建的的等离子体AgNPs和Ag-卟啉MOM的混合结构,记为Ag-AgMOMs。 测试发现,等离子体AgNPs显著提高了AgMOM的光催化析氢反应(HER)性能,在可见光和全光谱下分别达到了1025和3153 μmol h−1 g−1。 通过DFT计算表明,最高的已占据价带(HOVB)自旋向上,分布在AgO4连接体上,而最低的未占据导带(LUCB)自旋向下,分布在TCPP的卟啉上。Ag+原子在羧酸桥上的Mulliken电荷为+1.04,表明制备的Ag-AgMOMs具有明显的电荷分离,有利于光催化。 此外,提出并优化了一种在单层MOM中由三个Ag原子与AgO4连接剂连接的Ag团簇模型Ag3-MOM。Ag3-MOM的Mulliken电荷分析表明,Ag3平均每个原子具有+0.35电荷,而MOM中的O平均每个原子接受-0.8电荷,表明AgNPs与AgMOMs之间存在强烈的相互作用。 此外,通过能量分解分析,作者计算了Ag3-AgMOM片段在DFT中的结合能。作者发现这种结合产生了-13.9 kcal/mol的额外稳定能,支持了实验观察。 作者提出了可能的SPR增强Ag-AgMOM体系的光催化机理。在光照射下,等离子体AgNPs与激发AgMOM之间的强相互作用促进了光催化H2的析出。 Silver nanoparticle enhanced metal-organic matrix with interface-engineering for efficient photocatalytic hydrogen evolution. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-35981-8. https://doi.org/10.1038/s41467-023-35981-8. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/11/3fe1b8d085/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 江南大学潘成思/朱永法,今日Nature Energy!创制超分子催化剂! 2024年1月26日 郭玉国/吴雄伟/李昌珠AEM: 富边多维框架碳作为钒氧化还原液流电池的高性能电极 2023年10月15日 有史以来,最冷的Nature! 2023年10月15日 王二东Nano Energy:水系锌金属全电池,循环1200次容量保持95.4%! 2023年10月8日 中科大,再发Nature!今年第6篇! 2024年1月18日 NUS/重大ACS Catalysis:数据驱动快速筛选TMD基Z型光催化剂 2023年10月1日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交