成会明/周光敏/梁正NSR: 新途径！废旧LiCoO2的直接绿色修复再利用

LiCoO₂的传统回收工艺依赖于破坏性分解，需要高温焙烧或酸浸来提取有价值的Li和Co，这具有重大的环境和经济问题。

在此，清华大学深圳国际研究生院成会明院士、周光敏副教授及上海交通大学梁正副教授等人报道了一种使用可持续的含锂的深共熔溶剂（DES）直接修复完全降解的LiCoO₂的方法，将降解的LiCoO₂在环境压力下在LiCl-CH₄N₂O（尿素）DES中处理。

DES作为载体促进Li和Co的选择性传输从而直接修复LiCoO₂，而不是溶解LiCoO₂来提取Li⁺和Co²⁺。通过调整LiCl与CH₄N₂O的摩尔比可将共熔点降低到120 ℃以下，这低于目前大多数水热再生工艺的共熔点。

电化学测试表明，修复后的LiCoO₂具有较高的初始容量和稳定的循环性能，初始容量恢复到133.1 mAh/g（0.1 C倍率），接近于原始的LiCoO₂（134.4mAh/g）。循环性能方面，修复后的LiCoO₂甚至在前50次循环中没有容量衰减，在0.5 C下循环100次后容量保持约90%，与原始LiCoO₂相同。

图1. 修复前后的LiCoO₂电化学性能

基于聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）和TEM表征，作者总结了废旧LiCoO₂的修复机制如下：首先，在添加Co²⁺的LiCl-CH₄N₂O DES中处理LiCoO₂， Li⁺和Co²⁺选择性地转移到LiCoO₂的表面并逐渐扩散到其主体中以重新填充晶格中的空位。随后的退火加速了Li和Co原子的重排，导致尖晶石LiCoO₂相转变回层状LiCoO₂。

此外，DES可以很容易地收集多次重复使用，使这种方法比传统的回收工艺更环保、不产生废水且能耗低。与目前的LiCoO₂生产工艺相比，该再生工艺降低了37.1%的能源消耗和34.8%的温室气体排放，表现出优异的环境可行性。更重要的是，该工艺潜在收益为1.7 $/kg电池，说明该工艺具有较高的经济可行性。通过在其他可持续试剂的基础上进行进一步的研究，可实现其他正极材料的高效益回收。

图2. 废旧LiCoO₂的修复机制

Direct and green repairing of degraded LiCoO₂ for reuse in lithium- ion batteries, National Science Review 2022. DOI: 10.1093/nsr/nwac097

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