天大许运华AM：通过双电解液添加剂实现521.3Wh/kg的锂金属电池

采用锂金属负极和高压正极的锂金属电池（LMBs）已被认为是最有前景的高能量密度电池技术之一。然而，它的实际应用在很大程度上受到锂金属负极枝晶生长、正极结构快速退化和SEI动力学不足的阻碍。

图1. 双添加剂的作用示意

天津大学许运华等报告了一种双阴离子调节策略，即利用双三氟甲基磺酰亚胺锂（LiTFSI）和二氟（双氧）磷酸锂（LiDFBOP）作为碳酸酯电解液中的双添加剂，协同提高LMB的界面稳定性和动力学。

TFSI^–的阴离子可以调节Li⁺的溶剂化结构，产生低的Li⁺脱溶剂化能。DFBOP^–可以在负极和正极上形成高离子传导性和坚固的富含无机物的界面层，这是由于与电解液的其他成分相比，其最高被占分子轨道（HOMO）的能级更高，最低未被占分子轨道（LUMO）的能级更低。

图2. 优化的Li⁺溶剂化结构对Li沉积/剥离的调节

因此，在Li||LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂(NCM83)软包电池中显示了优异的倍率能力（5C）和循环稳定性（150次循环后具有84.6%的容量保留）。

此外，还实现了实用的NCM83软包锂电池，其具有39.0 Ah的超大容量，能量密度为521.3 Wh kg^-1/1143.6 Wh L^-1。这项工作的研究结果为促进高能量密度LMB的实际利用提供了一种简便的电解液设计策略。

图3. 充电截止电压为4.4V的Li||NMC83扣式电池的电化学性能

Achieving Practical High-Energy-Density Lithium Metal Batteries by a Dual-Anion Regulated Electrolyte. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301171

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