华北电力陈哲ACS Catalysis: 用于过硫酸盐活化的富氧空位超薄二维Fe3O4纳米片的受限层间生长

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华北电力陈哲ACS Catalysis: 用于过硫酸盐活化的富氧空位超薄二维Fe3O4纳米片的受限层间生长

开发具有优异活性和稳定性的铁基催化剂是高级氧化过程中过硫酸盐(PMS)活化的长期目标。
华北电力大学陈哲等人将受限层间生长策略与干化学条件下的熔体渗透相结合，成功地合成了单层厚度约为1 nm的超薄二维Fe3O4纳米片。
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原子力显微镜、CS校正高分辨率透射电子显微镜、X射线光电子能谱、X射线吸收精细结构等共同揭示了2D Fe3O4纳米片具有特殊的类似石墨烯的形态和富集的氧空位。作为一种高效的AOP催化剂，酚类化合物、抗生素和药物等一系列难降解的有机污染物通过PMS的活化被有效降解和矿化。
通过自由基猝灭实验、电化学分析和理论计算，证实自由基的产生(·OH和SO4·-)和介导的电子转移是反应的关键机制。富含氧空位的超薄二维Fe3O4介导了污染物和氧化剂之间的电子转移，促进了Fe3O4的氧化还原循环，并显着降低了界面电荷转移的能垒。
华北电力陈哲ACS Catalysis: 用于过硫酸盐活化的富氧空位超薄二维Fe3O4纳米片的受限层间生长
2D Fe3O4的高效率可能归因于以下几点：
（1）超薄且有缺陷的二维结构显着降低了结合有机物的能垒，这可以引发PMS的解离并介导有机物的氧化；
（2）丰富的氧空位提供活性电子，导致介导电子转移，促进Fe3+/Fe2+的循环，促进Fe离子上自由基的产生。
这项工作可以在没有任何掺杂剂的情况下大规模生成有缺陷的二维金属氧化物纳米片，并且增强的性能为高级氧化应用提供了巨大的潜力。
The Confined Interlayer Growth of Ultrathin Two-Dimensional Fe3O4 Nanosheets with Enriched Oxygen Vacancies for Peroxymonosulfate Activation. ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c03331

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