厦大孙世刚院士/廖洪钢教授EES：370次循环后无容量衰减的锂金属电池！

快速扩散的锂在负极表面的不均匀聚集会加剧其尖端效应诱导的成核/生长，导致锂金属电池（LMB）中“臭名昭著”的枝晶生长。调节锂在负极表面的扩散是目前诱导其均匀沉积的主流方法，而锂在负极体中的扩散通常被忽略。

在此，厦门大学孙世刚院士、廖洪钢教授等人提出了一种分子隧穿策略来构建体扩散锂导体（BDLC），即通过预隧穿石墨层（层间距大至~7 Å）同时引入空隙和亲锂位点，从而建立了用于锂扩散的层间和层内通道。与传统的表面扩散/沉积机制不同，原子通道可以有效缓解由不均匀表面沉积引起的枝晶问题，实现快速体扩散。

DFT计算和从头算分子动力学（AIMD）模拟证明，由于高亲和力和降低的迁移势垒，通过原子通道的体扩散可能成为具有高扩散动力学的锂传输的新主导路径。此外，通过原位TEM观察到块体中超密锂的高度可逆和无枝晶电镀/剥离过程。

图1. Li通过BDLC原子通道扩散的DFT计算和AIMD模拟

因此，Li@BDLC||Li@BDLC对称电池可以以27 mV的低过电位运行超过 2000 小时。当与超过20 mg cm^-2的高负载LiFePO₄(LFP)正极配对时，可达到3.9 mAh cm^-2（Li过量1.1倍）的高面积容量，并且在370次循环中实现了100% 的容量保持率（Li过量1.3倍)。

这项工作为无枝晶LMB开发了一种基于超密锂体扩散的新策略，该策略可以在其他高性能储能系统中普遍使用。

图2. BDLC和石墨碳（GC）的电化学性能

Efficient Diffusion of Superdense Lithium via Atomic Channel for Dendrite-Free Lithium-Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE02205A

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