Nat. Commun.:Mo5+协同缺电子表面增强酸性电催化剂OER稳定性

Nat. Commun.:Mo5+协同缺电子表面增强酸性电催化剂OER稳定性
酸性析氧反应(OER)中催化剂稳定性差一直是一个长期存在的问题。因此,成均馆大学Hyoyoung Lee团队使用静电纺丝法在嵌入石墨碳层的半导体金属氧化物上引入缺电子金属(Ir (Rh、Au、Ru)-MoO3,IMO),并结合实验和理论计算系统地研究了IMO的结构、电子转移和OER催化性能。
Nat. Commun.:Mo5+协同缺电子表面增强酸性电催化剂OER稳定性
Nat. Commun.:Mo5+协同缺电子表面增强酸性电催化剂OER稳定性
采用PVP以帮助降低IrO2-仅在空气退火条件(500°C)下实现Ir的缺电子表面,并通过热分解提供石墨碳层。石墨碳层作为保护层赋予催化剂高耐久性和导电性,以促进OER过程中的快速电子转移。
另外,由于MoO3上金属的高氧化态,在Mo5+的帮助下,Ir的高表面态的协同作用可以承受处于氧化态的电阻,具有缺电子金属表面(Irx+ ; x > 4)的IMO在10 mA cm-2下表现出仅~156 mV的低过电位和在酸性介质中的出色耐久性。
Nat. Commun.:Mo5+协同缺电子表面增强酸性电催化剂OER稳定性
科研人员通过DFT计算进一步研究了催化活性。与其他OER途径相比, 质子解离途径(PDP)显示质子转移到相邻表面氧时的能量势垒最低,这与催化剂上的低过电位和小的Tafel斜率一致。
这些结果显着表明表面氧作为质子受体参与OER 反应,有力地揭示了IMO的优异OER性能的起源,为设计高效催化剂开辟了一条途径。
Restructuring highly electron-deficient metal-metal oxides for boosting stability in acidic oxygen evolution reaction. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26025-0

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