徐昕教授Nature子刊：铜表面电催化CO2还原过程中分子-表面相互作用的精确描述

铜基催化剂在许多工业过程中起着至关重要的作用，在电催化二氧化碳还原反应（CO₂RR）生成有价值的化学品和燃料方面有着广阔的前景。在催化剂设计的研究中，日益增长的理论研究需求与目前应用最广泛的广义梯度近似泛函精度不高严重矛盾。

基于此，复旦大学徐昕教授（通讯作者）等人报道了一种混合方案，结合了双杂化XYG3泛函和周期性广义梯度近似（GGA）的结果，其准确性在铜表面的实验集上得到验证。

本文通过使用双杂化的XYG3泛函与周期性GGA（即XYG3:GGA）相结合的方案，实现了对铜基多相催化的精确第一性原理计算。基准研究验证了XYG3:PBE-D3BJ方案的准确性，包括CO的首选吸附位点、CO、H、O和NH₃的吸附能以及H₂在Cu(111)或Cu(100)表面上吸附和解吸的活化能。

当XYG3:PBE-D3BJ方案应用于Cu(111)和Cu(100)表面上的电催化CO₂RR反应时，与广泛使用的PBE-D3BJ和PBE泛函相比，在计算的平衡电位和起始电位上都有很大的改善。

XO框架由能量、梯度和Hessians的高效算法提供支持，提供了一种结合不同领域的优点的方法。

本文中混合H:L方案的简单使用，专门用于铜基催化剂的H = XYG3和L = PBE-D3BJ，以及一般的H和L的其他合适组合，将提高周期模型准确描述多相催化中分子-表面相互作用的预测能力，为合理设计更好的工业催化剂和新型电催化材料开辟新视野。

Accurate descriptions of molecule-surface interactions in electrocatalytic CO₂ reduction on the copper surfaces. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36695-7.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36695-7.

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