邹国强AFM：埃级离子筛2D-MOF膜提升锌负极10倍寿命！

以锌金属为负极的锌离子储能装置，包括电池和电容器（ZIBs和ZICs），在很大程度上受到枝晶生长和低库仑效率的阻碍，这归因于锌负极和电解液之间的副反应。与此同时，H₂O和SO₄^2-的定向和有效隔离是极具挑战性的。

图1. 锌沉积的示意

中南大学邹国强等基于枝晶的生长机制和抑制水诱导的副反应的困境，构建了一个具有埃级离子隧道的创新2D Mn-MOF，以一次解决所有问题。密度泛函理论（DFT）计算显示，对SO₄^2-（＞10 eV）和H₂O具有高嵌入能垒，但对Zn²⁺具有低嵌入能垒的埃级2D-Mn-MOF表现出高效的通道选择，这与分子动力学模拟（MD）非常一致。

此外，有限元模拟（FES）表明，Zn²⁺将穿梭于高度有序的通道中，这可以使电场和Zn²⁺通量分布均匀，从而实现均匀的锌沉积。此外，与3D-MOF相比，2D-MOF表现出更好的机械强度，这更有利于抑制枝晶的生长。

图2. Zn沉积/剥离过程中的观察

正如预期的那样，用二维Mn-MOF@Zn负极组装的对称电池在4 mA cm^-2条件下可存活2000小时，在10 mA cm^-2条件下可存活1000小时，远远大于三维Mn-MOF（200小时），是裸Zn负极的近10倍。

此外，以活性炭为正极组装的ZIC在0.5A g^-1的情况下，经过4000次循环后的容量保持率为99.75%，并在5A g^-1的情况下获得了40000次循环的超长寿命。

另外，以CaV₈O₂₀·nH₂O为正极的ZIBs在4 A g^-1的条件下循环1000次后容量保持率为119.5%，远远优于使用裸锌负极的情况。同时，以2D-MOF为前层的对称Na电池表现出优异的性能，在长寿命金属负极中显示出巨大的应用前景。

图3. 二维Mn-MOF在ZICs和ZIBs中的应用

Angstrom-Level Ionic Sieve 2D-MOF Membrane for High Power Aqueous Zinc Anode. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300339

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