南大Nano Lett.:近100%选择性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氢制CH4

南大Nano Lett.:近100%选择性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氢制CH4
化学惰性二氧化碳(CO2)的转化及其光还原为增值产品引起了极大的关注,是利用主要温室气体CO2的一个诱人前景。
近日,南京大学金钟教授、马晶教授和Xu Liu(共同通讯作者)等人报道了一种具有明确原子结构的Ag25簇在CO2高选择性光催化加氢制甲烷中的应用。
南大Nano Lett.:近100%选择性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氢制CH4
研究发现,Ag25簇具有类似分子的性质和表面等离子体共振,对光驱动CO2还原表现出竞争性催化活性,在相对温和的温度(100 ℃)下产生近乎100%的甲烷产物选择性。
南大Nano Lett.:近100%选择性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氢制CH4
通过密度泛函理论(DFT)计算表明,Ag25簇对CO2的吸收在能量上是有利的。通过operando红外光谱对Ag25簇催化剂的甲烷化进行研究,证实了甲烷是通过甲酰基和甲醛物种转化为表面CHx,通过H辅助多电子反应途径生成的。
该工作提出了一种通过定义良好的金属簇催化剂实现高性能CO2甲烷化的高效策略。
南大Nano Lett.:近100%选择性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氢制CH4
Photodriven Catalytic Hydrogenation of CO2 to CH4 with Nearly 100% Selectivity over Ag25 Clusters. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02784.
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02784.

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