陶新永/佴建威ACS Nano: 原位电沉积纳米结构碳强化界面稳定锂金属负极

锂金属负极（LMA）被认为是高能锂离子电池最有希望的候选者之一。然而，自然形成的固体电解质界面（SEI）并不令人满意，这会导致枝晶不断生长，从而阻碍了LMA的实际应用。

为此，浙江工业大学陶新永教授、佴建威教授等人提出了一种在超高压下通过原位电解一种常见的有机溶剂，即1,2-二甲氧基乙烷（DME），从而在LMA表面构建稳定的纳米结构电解质碳基杂化（ECH）界面的有效方法。之所以选择DME，是因为其具有相对较高的介电常数（7.2 F m^-1），这可能会提高允许的电场强度极限。

结合理论计算和实验结果，作者提出了原位构建的ECH层在700 V外加电压下的可能形成机制。所得的ECH层包含氧化锂和以C-O物种为主的聚合物层作为内相，同时无定形碳组分作为外层，有效地密封了锂表面从而增强了机械强度和锂离子电导率。此外，来自C-O键的强Li⁺亲和力意味着ECH层可以在循环后锂化，从而导致连续的Li⁺吸附效应和无枝晶的锂沉积。

图1. LMA 表面ECH层的结构示意图、形成机制及锂电镀/剥离行为

因此，在该ECH层的保护下，ECH700-Li对称电池在5 mA cm^-2的电流密度下表现出超过500小时的稳定长期循环性能，具有5 mAh cm^-2的超高电镀容量和约为100 mV的较低过电位。为了进一步确认延长的循环寿命，作者组装了与 NMC811和LFP正极匹配的全电池，以展示ECH700-Li负极在实际电池系统中的潜在应用。

其中，NMC811/ECH700-Li全电池显示出高达151 mAh g^-1的初始容量，在400次循环之后每循环的容量衰减率仅有0.11%。LFP/ECH700-Li全电池在1 C时提供120 mAh g^-1的高容量并在低于80%初始容量之前可保持90次循环，这证明了将ECH700-Li负极用于实际锂电池的可行性。总之，这项工作揭示了使用高压电化学沉积来稳定锂金属电池的人造SEI的创新设计。

图2. NMC811/ECH700-Li和LFP/ECH700-Li全电池性能

In-Situ Electrodeposition of Nanostructured Carbon Strengthened Interface for Stabilizing Lithium Metal Anode, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04025

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