清华/石科院Small:用于硝酸盐电催化还原为氨的N配位Cu-Ni双原子催化剂 2023年10月10日 上午12:19 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 4 Haber-Bosch法是一种传统的氨(NH3)合成方法,它消耗了大量的能量,研究人员提出了通过电催化从硝酸盐(NO3–)合成NH3的替代路线。然而,构效关系仍然具有挑战性,需要在实验和理论上进行深入研究。基于此,清华大学李俊华教授,王定胜副教授,尹海波博士,中国石化石油化工科学研究院Fang Wei(共同通讯作者)等人报道了一种锚定在氮(N)掺杂碳中的N配位Cu-Ni双原子催化剂(Cu/Ni-NC),该催化剂具有竞争活性,最大NH3法拉第效率为97.28 %。 本文通过DFT计算揭示了硝酸盐还原反应(NITRR)中合成NH3的反应机理和Cu/Ni-NC催化剂的高活性来源。NO3–双齿吸附在Cu/Ni-NC的Cu-Ni双原子位点上,NO3–在Cu/Ni-NC上的吸附能明显低于Cu-NC和Ni-NC,表明Cu和Ni原子通过Cu-N-Ni构型发生协同作用。从反应动力学的角度来看,在Cu/Ni-NC催化剂上生成N*中间体和NH3*比Cu-NC和Ni-NC更有利,并且具有较高的NH3选择性。 进一步的研究表明,Cu/Ni-NC催化剂的高活性主要来自于Cu-Ni双活性位点的贡献:(1)电子转移(Ni→Cu)揭示了Cu-Ni双原子的强电子相互作用;(2)Cu 3d、Ni 3d和NO3–的O 2p轨道的强杂化能加速电子从Cu-Ni双位点向NO3–的转移;(3)Cu/Ni-NC能有效地降低速率决定步骤能垒,抑制N-N偶联生成N2O和N2等副产物。 N-Coordinated Cu-Ni Dual-Single-Atom Catalyst for Highly Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202207695. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202207695. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/10/95741fc857/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 崔光磊/张焕瑞AM:选择性渗透聚合物电解质实现2000次循环双离子电池 2023年10月15日 山大冯金奎ACS Nano: 亲锌MXene/多孔氧化物隔膜实现高度可逆Zn负极 2023年10月14日 可承受高达800%拉伸应变!这种超级电容器还能实时自修复功能 2023年11月21日 佘伟/章炜/李恬Carbon Energy:受木材启发的隔热阻燃材料助力电池保护 2023年10月8日 中科大余彦等人,最新AM! 2023年10月16日 本科、硕士、博士的终极区别,真让人头秃! 2023年10月24日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交