继Nature Catalysis之后，该院士团队再发Nature子刊！

在2022年6月9日，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士和香港中文大学王莹教授（共同通讯作者）等人在Nature Catalysis上发表了题为“High carbon utilization in CO₂ reduction to multi-carbon products in acidic media”的文章。

详细内容请见：

在碱性和中性膜电极组件（membrane-electrode assemblies, MEAs）CO₂电解槽中，CO₂迅速转化为碳酸盐/碳酸氢盐，从阳极气体出口分离CO₂会产生显著的能量损失。基于此，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士和David Sinton教授（共同通讯作者）等人报道了一种CO₂电解器，其使用双极膜（bipolar membrane, BPM）将碳酸盐/碳酸氢盐转化为CO₂，从而防止交叉，超过了以前的中性介质电解槽所遭受的单程利用率（single-pass utilization, SPU）限制（多碳产物C₂₊为25%）。

作者在BPM和阴极之间使用固定的无缓冲阴极电解质层来促进生成C₂₊产物，同时确保碳酸盐/碳酸氢盐在阴极附近原位转化为CO₂。作者开发了一个能够设计阴极电解质层的模型，发现将还原的CO₂的扩散路径长度限制在约10 μm，可以平衡CO₂扩散通量和再生速率。

此外，作者报告了78%的单程CO₂利用率，对比过去的系统，这将与下游CO₂分离相关的能量降低了10倍。使用新的阴极催化剂、优化催化剂层的负载和处理以及通过实施BPMs进一步降低水离解电压损失，可以改善固定式阴极电解质-双极膜电极组件（SC-BPMEA）的CO₂RR性能。总之，SC-BPMEA是评估CO₂利用率高的CO₂RR催化剂的有用平台。

通过CO2还原反应（CO₂RR）生产C₂₊产物需要同时实现高生产率和高能效。其中，流通池和膜电极组件的电流密度已达到工业相关水平，但是与低单程CO₂利用率相关的能量损失（SPU）尚未降低到实际水平（SPU>40%），并且传统CO₂RR电解槽中碳酸盐的形成和交叉将C₂₊的SPU限制在25%。

对中性介质电解槽中CO₂和碳酸盐质量平衡的分析表明，实现高SPU需要：

1）碳酸盐/碳酸氢盐不穿过膜到达阳极；

2）在阴极形成的碳酸盐/碳酸氢盐必须恢复为CO₂，并通过返回阴极参与CO₂RR。在CO₂RR电解槽中，商用双极膜（BPMs）抑制CO₂损失，但酸性阳离子交换层（CEL）会降低阴极的CO₂RR选择性。为解决阴极酸化问题，可以在CEL和阴极之间使用缓冲阴极电解液（例如KHCO₃）。

然而，在缓冲阴极液中，碳酸盐/碳酸氢盐在CEL表面附近恢复为CO₂，减缓了恢复的CO₂的传质并降低了CO₂RR的反应物可用性。这导致在电解生产C₂₊中先前基于BPMs的电解槽中报道的最佳SPU约为15%。因此，基于BPMs的电解槽并未超过电解生产C₂₊的25% SPU限制。

SC层厚度的影响

1. High carbon utilization in CO₂ reduction to multi-carbon products in acidic media. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00788-1.