吉林师大/北工大Appl. Catal. B.: 加F又加Fe，电催化固氮性能大提升

克服N₂还原反应(NRR)中N₂吸附和活化的瓶颈是一项具有挑战性的任务。调节催化剂表面电子状态被视为克服障碍的潜在策略。

因此，吉林师范大学冯明、Dandan Wang、赵钊和北京工业大学孙再成等在表面F修饰的TiO₂纳米颗粒中掺入Fe作为掺杂剂(F-Fe: TiO₂)可以产生氧空位和掺杂剂能级，促进N₂分子的吸附和活化。

科研人员通过简单的溶胶-凝胶法合成Fe掺杂的TiO₂ (Fe: TiO₂)，然后通过NaF处理引入氟改性，以提高电催化NRR性能。这种策略的优点是：

I) Fe掺杂剂的掺入产生缺陷能级，氧空位作为活性位点。

II) F强烈吸引电子云导致Fe更接近铁离子(Fe³⁺)。

III)三价铁离子诱导缺陷能级上移，增加了从陷阱态到反键合1πg*轨道吸附N₂ (* N₂)。

IV)由于Kondo效应调节表面三价铁离子的自旋态，导致e_g轨道中的电子削弱了N≡N键的键合强度。

实验结果和DFT计算表明，Fe和F在Fe表面的协同相互作用: TiO₂促进N₂吸附和活化，同时促进“电子反馈”，从而降低限速步骤的能垒。

最佳的F-Fe: TiO₂电催化剂在-0.5 V_RHE时实现了最高的法拉第效率(FE)和最大的NH₃产率，分别为27.67%和27.86 µg h^-1 mg_cat^-1。该工作展示了一种通过掺杂杂原子和操纵表面电子态来实现高效氨合成性能的通用方法。

High-Spin State Fe(III) Doped TiO₂ for Electrocatalytic Nitrogen Fixation Induced by Surface F Modification. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120809

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吉林师大/北工大Appl. Catal. B.: 加F又加Fe，电催化固氮性能大提升

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